[论文解读] Valley polarization control in WSe2 monolayer by a single-cycle laser pulse

Arqum Hashmi, Shunsuke Yamada+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 13, 2021

2D Materials and Applications参考文献 34被引用 4

一句话总结

本研究通过可调谐载波包络相位（CEP）的单周期线性偏振激光脉冲，在单层WSe2中实现了超快谷赝自旋控制。通过利用非线性光学响应与基于质量狄拉克模型的量子干涉，研究人员实现了鲁棒的、依赖于CEP的谷极化，其可通过激光强度进行调控，从而实现对动量空间中电子动量的亚周期操控，为飞秒量级谷电子器件提供了可能。

ABSTRACT

Abstract The valley degree of freedom in two-dimensional materials provides an opportunity to extend the functionalities of valleytronics devices. Very short valley lifetimes demand the ultrafast control of valley pseudospin. Here, we theoretically demonstrate the control of valley pseudospin in WSe2 monolayer by single-cycle linearly polarized laser pulse. We use the asymmetric electric field controlled by the carrier-envelope phase (CEP) to make the valley polarization between K and K'-point in the Brillouin zone (BZ). Time-dependent density functional theory with spin-orbit interaction reveals that no valley asymmetry and its CEP dependence is observed within the linear-optical limit. In the nonlinear-optical regime, linearly polarized pulse induces a high degree of valley polarization and this polarization is robust against the field strength. Valley polarization strongly depends and oscillates as a function of CEP. The carrier density distribution forms nodes as the laser intensity increases, our results indicate that the position of the carrier density in the BZ can be controlled by the laser intensity. From the analysis by the massive Dirac Hamiltonian model, the nodes of the carrier density can be attributed to the Landau-Zener-Stückelberg interference of wave packets of the electron wave function.

研究动机与目标

• 在飞秒时间尺度上实现单层WSe2中谷赝自旋的超快全光学控制。
• 通过实现亚周期光学控制，克服谷寿命短（10^3–10^6 fs）的挑战。
• 研究激光强度与载波包络相位（CEP）在诱导和调控谷极化中的作用。
• 理解强激光场下动量空间中载流子密度分布节点形成的起源。
• 建立观测到的谷极化与量子干涉机制（如兰道-泽纳-施蒂克尔贝格干涉）之间的联系。

提出的方法

• 采用含自旋轨道耦合（SOC）的时间依赖密度泛函理论（TDDFT）模拟强激光场下的电子动力学。
• 使用开源SALMON代码求解二维WSe2中电子与电磁场动力学的TDDFT方程。
• 施加具有可变载波包络相位（CEP）与强度的单周期线性偏振激光脉冲以激发系统。
• 通过双能带质量狄拉克哈密顿量模型分析电子波包中的量子干涉效应。
• 通过布里渊区K和K'点导带中的布居数差异追踪谷极化。
• 计算激发概率与相位演化，识别与施蒂克尔贝格振荡相关的干涉图案。

实验结果

研究问题

• RQ1 单周期线性偏振激光脉冲是否能在WSe2单层中诱导显著的谷极化？
• RQ2 谷极化如何依赖于激光脉冲的载波包络相位（CEP）？
• RQ3 激光强度在调制谷极化及诱导载流子密度分布中节点结构方面起什么作用？
• RQ4 质量狄拉克模型能否解释观测到的动量空间中量子干涉图案与节点形成？
• RQ5 谷赝自旋控制对激光场强度变化是否具有鲁棒性？

主要发现

• 谷极化仅在非线性光学区产生，且对载波包络相位（CEP）表现出强烈依赖性，其随CEP呈现振荡行为。
• 谷极化随激光强度增加而增强，在1×10^12 W/cm²时达到较高水平（约0.6），且对场强变化具有鲁棒性。
• 在高强激光下，布里渊区中出现载流子密度分布的显著节点，表明电子波包在动量空间中发生局域化。
• 节点形成归因于电子波包的兰道-泽纳-施蒂克尔贝格干涉，该结论由双能带质量狄拉克模型得到证实。
• 在特定强度下，谷极化相位发生符号反转，这是由于K和K'点处激发路径之间的干涉所致。
• 自旋极化趋势与谷极化一致，表明可通过光学激发同时控制谷与自旋自由度。