[论文解读] Van Hove singularities, chemical pressure and phonons: an angle-resolved photoemission study of KFe$_2$As$_2$ and CsFe$_2$As$_2$

P. Richard, Ambroise van Roekeghem+7 more|arXiv (Cornell University)|Jun 30, 2018

Iron-based superconductors research参考文献 49被引用 3

一句话总结

本研究利用角分辨光电子能谱（ARPES）和从头算计算，表明在负化学压强作用下，KFe₂As₂和CsFe₂As₂中的范霍夫奇异性向费米能级靠近，增强了态密度，并导致大 Sommerfeld 系数。该奇异性靠近费米能级与高能电阻率交叉行为相关，可能解释了超导转变温度的反常压力依赖性。

ABSTRACT

We report an angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) study of KFe$_2$As$_2$ and CsFe$_2$As$_2$, revealing the existence of a van Hove singularity affecting the electronic properties. As a result of chemical pressure, we find a stronger three-dimensionality in KFe$_2$As$_2$ than in CsFe$_2$As$_2$, notably for the 3$d_{z^2}$ states responsible for the small three-dimensional hole-like Fermi surface pocket reported by quantum oscillations. Supported by first-principles calculations, our ARPES study shows that the van Hove singularity previously reported in KFe$_2$As$_2$ moves closer to the Fermi level under negative chemical pressure. This observation, which suggests that the large density-of-states accompanying the van Hove singularity contributes to the large Sommerfeld coefficient reported for the AFe$_2$As$_2$ (A = K, Rb, Cs) series, is also consistent with the evolution of the inelastic scattering revealed by transport under external pressure, thus offering a possible interpretation for the origin of the apparent change in the superconducting order parameter under pressure. We find that the coherent spectral weight decreases exponentially upon increasing temperature with a characteristic temperature $T^*$. We speculate how the low-energy location of the van Hove singularity and the presence of a low-energy peak in the phonon density-of-states can relate to the high-temperature crossover observed in various electronic and thermodynamic quantities.

研究动机与目标

• 利用角分辨光电子能谱（ARPES）和从头算计算研究KFe₂As₂和CsFe₂As₂的电子结构。
• 确定化学压强如何影响AFe₂As₂（A = K, Cs）化合物中三维特性和电子关联。
• 考察范霍夫奇异性在增强Sommerfeld系数和影响超导性质中的作用。
• 将范霍夫奇异性的位置与观测到的高能电阻率交叉行为及Tc压力依赖性的反转相关联。
• 评估电子关联、声子模式与T*附近光谱权重抑制之间的相互作用。

提出的方法

• 在低温下对KFe₂As₂和CsFe₂As₂的单晶样品进行角分辨光电子能谱（ARPES）测量，施加不同化学压强。
• 进行从头算电子结构计算，以模拟能带色散和态密度，包括化学压强的影响。
• 绘制动量空间中范霍夫奇异性的位置及其在负化学压强下相对于费米能级的演化。
• 分析温度依赖的ARPES谱，提取光谱权重呈指数衰减的特征温度T*，表明费米液体相干性的丧失。
• 将高能电阻率交叉的能量尺度与声子态密度相关联，特别是声子谱中的第一峰值。
• 利用输运数据和NMR测量锚定高能交叉的能量尺度，并将其与范霍夫奇异性的位置关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 化学压强如何影响KFe₂As₂和CsFe₂As₂中电子结构的三维特性？
• RQ2 范霍夫奇异性在AFe₂As₂（A = K, Rb, Cs）化合物中增强Sommerfeld系数的作用是什么？
• RQ3 范霍夫奇异性相对于费米能级的位置如何影响压力下超导转变温度Tc？
• RQ4 铁基超导体中观测到的高能电阻率交叉现象的起源是什么？其与电子和声子自由度有何关联？
• RQ5 在不引入强电子关联作为唯一机制的前提下，范霍夫奇异性和声子态密度在多大程度上可解释观测到的T*交叉现象？

主要发现

• 在负化学压强作用下，KFe₂As₂中的范霍夫奇异性向费米能级靠近，增强了费米能级附近的态密度，从而对大Sommerfeld系数有贡献。
• KFe₂As₂的三维特性强于CsFe₂As₂，特别是在3d_{z²}态方面，这些态对应于量子振荡实验中观测到的小空穴型费米面口袋。
• 相干光谱权重随温度升高呈指数衰减，其特征温度T*与其它实验研究中报告的数值一致。
• 此前被关联为电阻率从线性行为转变为二次方行为的高能电阻率交叉，与声子态密度中第一峰值的能量尺度相关。
• 在KFe₂As₂中，范霍夫奇异性在s±配对函数节点线附近的动量位置，为Tc压力依赖性的反转提供了合理的解释。
• 低能范霍夫奇异性与峰形声子态密度的共存，足以解释高温电阻率交叉现象，而无需将强电子关联视为其唯一起源。