[论文解读] Van Vleck paramagnetism and enhancement of effective moment with magnetic field in rare earth orthovanadate EuVO4

Dheeraj Ranaut, K. Mukherjee|arXiv (Cornell University)|Oct 5, 2022

Luminescence Properties of Advanced Materials被引用 4

一句话总结

本研究探讨了EuVO4中异常磁行为，该化合物为具有名义上非磁性基态J = 0的稀土正钒酸盐。尽管如此，由于晶体场分裂引起的范德瓦尔斯顺磁性，该化合物表现出非零的有效磁矩。有效磁矩随外加磁场增加而增大，归因于J = 0与J = 1态之间能隙（λ）的场依赖性减小，该现象通过温度与磁场依赖的磁化率测量实验得到证实。

ABSTRACT

The 4f^6 systems were hypothesized to possess non-magnetic (J = 0) ground state. However, all such systems have distinctly shown the presence of non-zero effective moment. In this context, a rare earth orthovanadate EuVO4, which in spite of having J = 0 ground state, possess non-zero magnetic moment. Our studies reveal three different regions in this compound, boundaries of which are demarcated from susceptibility data. The high temperature susceptibility exhibits linear dependence on temperature which arises due to tetragonal crystal field, followed by a temperature independent plateau like region, ascribed to Van Vleck paramagnetism. At low temperatures, Curie-Weiss like behaviour is observed, which arise due to magnetic Eu2+ moments and results in non-zero effective moment. Our analysis reveals that the separation (λ) between the J = 0 and J = 1 states decreases on increasing the external magnetic field which leads to an enhanced effective moment at higher fields.

研究动机与目标

• 解决EuVO4中非零磁矩的悖论，该体系为4f^6电子组态且基态J = 0。
• 确定在无传统磁有序情况下观测到的有效磁矩的起源。
• 研究有效磁矩的磁场依赖性及其与晶体场态的关联。
• 量化范德瓦尔斯顺磁性在磁响应中所起的作用。

提出的方法

• 在宽广的温度与磁场范围内测量温度与磁场依赖的磁化率。
• 分析磁化率数据以识别不同的磁性区域：高温区的线性温度依赖性、中间温度区的温度无关平台区以及低温区的居里-外斯行为。
• 利用晶体场理论模拟EuVO4四次对称性下J = 0与J = 1态之间的能级分裂。
• 从磁化率数据中提取J = 0与J = 1态之间的能隙（λ）及其磁场依赖性。
• 应用范德瓦尔斯顺磁磁化率理论形式，解释温度无关贡献的来源。
• 将实验磁化率与理论模型进行比较，证实λ在磁场作用下发生减小。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何具有J = 0基态的EuVO4会表现出非零的有效磁矩？
• RQ2 何种物理机制解释了EuVO4中观测到的温度无关磁化率平台？
• RQ3 外加磁场如何增强该体系中的有效磁矩？
• RQ4 EuVO4在低温下为何表现出居里-外斯类行为？
• RQ5 J = 0与J = 1态之间的能隙（λ）在外加磁场增强时如何演化？

主要发现

• EuVO4的高温磁化率表现出与温度的线性依赖关系，归因于四次对称性晶体场效应。
• 识别出磁化率的温度无关平台区，并归因于J = 0与J = 1态混合作用引起的范德瓦尔斯顺磁性。
• 低温区磁化率表现出居里-外斯类行为，表明存在贡献于有效磁矩的磁性Eu2+离子。
• 有效磁矩随外加磁场增加而增大，该现象与J = 0与J = 1态之间能隙（λ）的场致减小有关。
• 分析证实λ在外加磁场增强时减小，从而增强范德瓦尔斯项对总磁化率的贡献。
• 观测到的有效磁矩场增强效应可通过晶体场哈密顿量诱导的J = 0与J = 1态之间的场依赖性混合作用得到定量解释。