[论文解读] Velocity jump processes : an alternative to multi-timestep methods for faster and accurate molecular dynamics simulations

Pierre Monmarché, J. Weisman+2 more|arXiv (Cornell University)|Feb 17, 2020

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一句话总结

本文提出 BOUNCE，一种新型分子动力学积分器，通过使用速度跃迁过程在随机、最优的时间步长下自适应地评估长程力，从而加速模拟。在直接空间中，电势能和范德华力的计算量最多减少 400%，结合 RESPA 处理由倒空间贡献的长程力后，BOUNCE 在经典力场下的水滴和周期性边界条件模拟中，相比 BAOAB-RESPA1 实现最高 3.2 倍的加速，同时保持了精度。

ABSTRACT

We propose a new route to accelerate molecular dynamics through the use of velocity jump processes allowing for an adaptive time-step specific to each atom-atom pair (2-body) interactions. We start by introducing the formalism of the new velocity jump molecular dynamics, ergodic with respect to the canonical measure. We then introduce the new BOUNCE integrator that allows for long-range forces to be evaluated at random and optimal time-steps, leading to strong savings in direct space. The accuracy and computational performances of a first BOUNCE implementation dedicated to classical (non-polarizable) force fields is tested in the cases of pure direct-space droplet-like simulations and of periodic boundary conditions (PBC) simulations using Smooth Particule Mesh Ewald. An analysis of the capability of BOUNCE to reproduce several condensed phase properties is provided. Since electrostatics and van der Waals 2-body contributions are evaluated much less often than with standard integrators using a 1fs timestep, up to a 400 % direct-space acceleration is observed. Applying the reversible reference system propagator algorithms (RESPA(1)) to reciprocal space (many-body) interactions allows BOUNCE-RESPA(1) to maintain large speedups in PBC while maintaining precision. Overall, we show that replacing the BAOAB integrator by the BOUNCE adaptive framework preserves a similar accuracy and leads to significant computational savings.

研究动机与目标

• 开发一种新型分子动力学积分器，可在不牺牲精度或动力学特性的前提下加速模拟。
• 解决分子动力学中长程力（尤其是静电和范德华相互作用）计算瓶颈问题。
• 以概率性、自适应框架替代传统多时间步方法，降低力的计算频率。
• 在使用经典力场的直接空间水滴和周期性边界条件模拟中，实现显著加速。
• 证明新提出的 BOUNCE 积分器在保持与 BAOAB 相当的统计精度的同时，大幅降低计算成本。

提出的方法

• 引入速度跃迁过程作为随机机制，用于建模势能中缓慢变化且有界的分量，从而实现基于原子对相互作用的自适应时间步长。
• 开发 BOUNCE 积分器，一种可逆、遍历的数值方案，基于概率稀释机制在随机、最优时间步长下更新力。
• 将 BOUNCE 框架应用于直接空间中的非键合相互作用，降低静电和范德华项的计算频率。
• 将 BOUNCE 与 RESPA(1) 方法结合，以较低频率处理倒空间（Ewald）贡献，从而在周期性系统中保持精度。
• 在 Tinker–HP 软件中实现 BOUNCE 算法，用于在 SPC 模型下的水滴和周期性水箱中进行测试。
• 利用统计力学和随机微分方程确保该方法在正则系综下具有遍历性。

实验结果

研究问题

• RQ1 速度跃迁过程能否用于设计一种更高效的分子动力学积分器，以减少力的计算频率而不损失精度？
• RQ2 对长程力采用自适应、随机时间步长在多大程度上能加速直接空间中的分子动力学模拟？
• RQ3 在凝聚相系统中，BOUNCE 积分器与 BAOAB 和 BAOAB-RESPA1 相比，在计算性能和精度方面表现如何？
• RQ4 BOUNCE 能否与 RESPA 有效结合，以在采用 Ewald 求和的周期性边界条件模拟中保持加速效果？
• RQ5 BOUNCE 框架是否能保持水系统中关键热力学和动力学性质（如径向分布函数）的正确采样？

主要发现

• 在水滴模拟中，BOUNCE 通过减少静电和范德华相互作用的力计算，实现了最高 400% 的直接空间计算加速。
• 在采用 PME 的周期性边界条件下，BOUNCE-RESPA1 相比 BAOAB-RESPA1（1 fs 时间步长）实现了最高 3.2 倍的加速。
• 使用 BOUNCE 计算的 O–O、O–H 和 H–H 对的径向分布函数与 BAOAB 结果在统计不确定性范围内一致，证实了精度。
• 在周期性系统中，BOUNCE 在计算成本上优于 BAOAB-RESPA(0.5/2fs)，同时保持了相近的精度。
• 该方法在所有测试系统中均保持了热力学和动力学性质的正确采样，包括扩散系数和结构关联函数。
• BOUNCE 框架具有可扩展性，且由于显著降低了昂贵的静电和感应项的计算频率，未来在极化力场中具有强大应用潜力。