[论文解读] Vertical Strain-Induced Modification of the Electrical and Spin Properties of Monolayer MoSi2X4 (X= N, P, As and Sb)

Shoeib Babaee Touski, Nayereh Ghobadi|arXiv (Cornell University)|Jun 13, 2021

2D Materials and Applications被引用 9

一句话总结

本研究探讨了单层 MoSi2X4（X = N, P, As, Sb）中垂直应变工程对其电学与自旋性质的调控作用。通过引入自旋轨道耦合的密度泛函理论计算，结果表明：在小幅度拉伸应变下，带隙达到最大值；在压缩应变下，带隙减小；且可实现对价带与导带中大自旋分裂的有效调控——尤其在较重的硫属元素化合物（如 MoSi2Sb4）中，价带K点的自旋分裂最高可达 220 meV。

ABSTRACT

In this work, the electrical and spin properties of monolayer MoSi2X4 (X= N, P, As, and Sb) under vertical strain are investigated. The band structures state that MoSi2N4 is an indirect semiconductor, whereas other compounds are direct semiconductors. The vertical strain has been selected to modify the electrical properties. The bandgap shows a maximum and decreases for both tensile and compressive strains. The valence band at K-point displays a large spin-splitting, whereas the conduction band has a negligible splitting. On the other hand, the second conduction band has a large spin-splitting and moves down under vertical strain which leads to a large spin-splitting in both conduction and valence bands edges. The projected density of states along with the projected band structure clarifies the origin of these large spin-splittings. These three spin-splittings can be controlled by vertical strain.

研究动机与目标

• 探讨垂直应变对单层 MoSi2X4（X = N, P, As, Sb）电子与自旋性质的影响。
• 识别应变如何改变这些二维半导体的带隙、能带边位置及有效质量。
• 研究价带与导带中K点自旋分裂的起源及其可调性。
• 确定带隙闭合的转变应变与压力，以指示半导体-金属转变的发生。
• 分析Mo的d轨道、X的p轨道及Si的p轨道对自旋分裂与能带结构的贡献。

提出的方法

• 采用SIESTA软件包进行密度泛函理论（DFT）计算，交换关联作用使用PBE泛函。
• 引入自旋轨道耦合（SOC）以精确模拟自旋电子学性质中的自旋分裂效应。
• 施加从 -22% 到 +22% 的垂直应变，系统调节层间间距与电子结构。
• 计算投影态密度（PDOS）与投影能带结构，以识别轨道对能带的贡献。
• 分析在应变作用下带隙演化、有效质量以及价带与导带K点处自旋分裂的变化。
• 通过电荷密度分析，研究应变体系中电子局域化与成键特征。

实验结果

研究问题

• RQ1 垂直应变如何影响单层 MoSi2X4（X = N, P, As, Sb）的带隙与能带边对齐？
• RQ2 价带与导带中大自旋分裂的起源是什么？Mo的d轨道、X的p轨道及Si的p轨道如何影响该自旋分裂？
• RQ3 在压缩与拉伸应变下，价带与导带K点处的自旋分裂如何演化？
• RQ4 在何种应变下发生半导体-金属转变？该转变应变如何随X元素的变化而变化？
• RQ5 垂直应变是否可用于同时调控这些二维材料的电学与自旋性质？

主要发现

• MoSi2N4 具有从 Γ（价带）到 K（导带）的间接带隙，而 MoSi2P4、MoSi2As4 和 MoSi2Sb4 在K点处为直接带隙半导体。
• 带隙在小幅度拉伸应变（约 +5%）时达到最大值，而在压缩应变及较大拉伸应变下均减小，其中 MoSi2P4、MoSi2As4 和 MoSi2Sb4 在约 -10% 压缩应变下带隙闭合。
• MoSi2N4 的转变应变更大（-22%），且转变压力更高（25.3 GPa），而其他化合物的转变压力为 7.3–9.1 GPa。
• 在 MoSi2Sb4 中，价带K点表现出显著的自旋分裂（最高达 220 meV），且随X元素变重而增强，这是由于自旋轨道耦合增强所致。
• 第二导带在 MoSi2Sb4 中表现出显著的自旋分裂（最高达 151 meV），在拉伸应变下减小，并在高拉伸应变下因能带反转而成为最低导带。
• 第一导带（λK,C1）的自旋分裂随应变增加而增大，而第二导带（λK,C2）的自旋分裂则减小，二者在拉伸应变下曲线相交，表明能带顺序发生反转。