[论文解读] Viscoelastic optical nonlocality of doped-cadmium-oxide epsilon-near-zero thin films

Domenico de Ceglia, Michael Scalora+7 more|arXiv (Cornell University)|Dec 8, 2017

Advanced Fiber Laser Technologies被引用 1

一句话总结

本论文通过光谱椭偏法与粘弹性流体动力学模型，首次实验验证了掺杂氧化镉ε近零（ENZ）薄膜中的粘弹性光学非局域性。低电子阻尼及缺乏带间跃迁使非局域效应得以观测，包括蓝移的等离子体共振及高于体等离子体频率的高阶电子压强模态，非局域阻尼通过模型与实验的一致性得到证实。

ABSTRACT

Optical nonlocalities are elusive and hardly observable in traditional plasmonic materials like noble and alkali metals. Here we report experimental observation of viscoelastic nonlocalities in the infrared optical response of a doped cadmium-oxide, epsilon-near-zero thin film. The nonlocality is detectable thanks to the low damping rate of conduction electrons and the virtual absence of interband transitions at infrared wavelengths. We describe the motion of conduction electrons using a hydrodynamic model for a viscoelastic fluid, and find excellent agreement with experimental results. The electrons elasticity blue-shifts the infrared plasmonic resonance associated with the main epsilon-near-zero mode, and triggers the onset of higher-order resonances due to the excitation of electron-pressure modes above the bulk plasma frequency. We also provide evidence of the existence of nonlocal damping, i.e., viscosity, in the motion of optically-excited conduction electrons using a combination of spectroscopic ellipsometry data and predictions based on the viscoelastic hydrodynamic model.

研究动机与目标

• 研究掺杂氧化镉ε近零（ENZ）薄膜中的光学非局域性，尽管其电子阻尼较低，但此类材料鲜有研究。
• 确定粘弹性效应——特别是电子弹性和粘性——是否可在该类材料的红外响应中实验观测。
• 在ENZ与等离子体行为背景下，通过实验光谱椭偏数据验证粘弹性流体动力学模型的适用性。
• 识别并表征高于体等离子体频率的电子压强模态引发的高阶共振。
• 通过模型与数据对比，提供光学激发导带电子中非局域阻尼（粘性）的实验证据。

提出的方法

• 采用光谱椭偏法测量掺杂CdO ENZ薄膜在红外波段的复介电函数。
• 应用粘弹性流体动力学模型，将导带电子运动描述为具有弹性和粘性的流体，引入非局域效应。
• 利用流体动力学模型预测光学响应，包括等离子体共振与高阶模态，并与实验数据进行对比。
• 分析电子弹性对主ε近零模态蓝移及额外共振出现的影响。
• 通过模型拟合实验数据，量化非局域阻尼，提取粘性对电子动力学的贡献。
• 评估带间跃迁的缺失与低阻尼率作为红外波段中实现非局域效应的关键因素。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在掺杂氧化镉ENZ薄膜中实验观测到粘弹性非局域性？
• RQ2 电子弹性如何影响ε近零模态中的等离子体共振？
• RQ3 电子粘性在光学激发导带电子阻尼中起何作用？
• RQ4 该体系中高于体等离子体频率的高阶共振是否可归因于电子压强模态？
• RQ5 粘弹性流体动力学模型在多大程度上能准确描述掺杂CdO ENZ薄膜的红外光学响应？

主要发现

• 粘弹性流体动力学模型与实验光谱椭偏数据高度一致，证实了非局域描述的有效性。
• 电子弹性导致与主ε近零模态相关的红外等离子体共振出现可测量的蓝移。
• 高阶共振由高于体等离子体频率的电子压强模态激发，与模型预测一致。
• 通过模型成功再现完整光谱响应，实验证实了导带电子中非局域阻尼（粘性）的存在。
• 掺杂CdO在红外波段的低阻尼率与近乎不存在的带间跃迁，是实现此类非局域效应的关键前提。
• 本研究确立了掺杂CdO ENZ薄膜作为可调谐、低损耗材料体系中探索非局域光学现象的可行平台。