[论文解读] Viscophoretic particle transport

Vahid Khandan, Vincent J.P. Boerkamp+6 more|arXiv (Cornell University)|Dec 22, 2022

Microfluidic and Bio-sensing Technologies被引用 4

一句话总结

本研究通过实验展示了在具有陡峭、稳定粘度梯度的微流体器件中，粘性电泳粒子输运现象，揭示了漂移速度远超理论预测。通过高分辨率荧光显微成像与相关性分析，作者量化了粘性电泳效应，并展示了一种结合粘性电泳与扩散电泳的新型纳米颗粒捕获方法。

ABSTRACT

Viscosity is a fundamental property of liquids and determines the diffusivity of suspended particles. A gradient in viscosity leads to a gradient in diffusivity, yet it is unknown whether such a gradient can lead to directed transport of particles. In this work, we generate a steep, stable viscosity gradient in a microfluidic channel and image the resulting transport of suspended nanoparticles at the single-particle level using high-resolution microscopy. We observe high viscophoretic drift velocities that significantly exceed theoretical predictions. In addition, we utilize viscophoresis for a new type of particle trap. We provide a first quantification of a transport phenomenon that is of importance in any system and any application exhibiting viscosity gradients, for example in separation using membrane technology as well as in inter- and intracellular biomolecular transport.

研究动机与目标

• 在单颗粒水平上，实验研究由粘度梯度驱动的纳米颗粒粘性电泳输运。
• 通过测量实际漂移速度，解决具有空间依赖性扩散系数的伊藤-斯拉托诺维奇困境。
• 开发一种能够生成并维持陡峭、稳定粘度梯度的微流体平台，以实现对粒子的精确操控。
• 探索粘性电泳与扩散电泳之间的相互作用，以开发新型粒子富集与捕获策略。
• 量化粘性电泳漂移速度，并与基于不同随机过程解释（α = 0, 1/2, 1）的理论预测进行比较。

提出的方法

• 使用氧等离子体表面活化和基于硅烷的功能化，制备了聚二甲基硅氧烷（PDMS）与硼硅酸盐玻璃构成的微流体器件，形成带负电的表面，以排斥荧光纳米颗粒。
• 设计双入口系统，通过注射泵调节流量，使流量与粘度比成反比，以生成稳定、陡峭的粘度梯度。
• 采用自制的总 internal 反射荧光（TIRF）显微镜系统，配备402 nm、520 nm和680 nm激光器及sCMOS相机，实现200–500 fps的高速成像，有效像素分辨率达180–360 nm。
• 应用快速傅里叶变换（FFT）的配对相关函数（pCF）分析，量化均方位移（MSD），并提取八个方位角区域的方向性扩散系数。
• 通过在不同时间延迟下pCF中心位移的计算，获得漂移速度，实现对单个纳米颗粒的精确测速。
• 使用8 nm、28 nm和110 nm的羧基化荧光微球，研究不同扩散系数区域中颗粒尺寸对粘性电泳效应的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 在稳定、陡峭的粘度梯度中，纳米颗粒的粘性电泳漂移速度量级是多少？其与理论预测相比如何？
• RQ2 在具有空间依赖性扩散系数的场中，哪种随机过程（伊藤、斯特拉托诺维奇或等温）最能描述粘性电泳输运？
• RQ3 颗粒尺寸及梯度中扩散系数的变化如何影响净漂移速度？
• RQ4 粘性电泳能否与扩散电泳结合，实现在微流体系统中的主动粒子捕获与富集？
• RQ5 在以往仅通过集体测量推断粘性电泳存在的情况下，有哪些实验证据可支持其在单颗粒水平上的存在？

主要发现

• 纳米颗粒的粘性电泳漂移速度显著超过理论预测，尤其在较大颗粒（如110 nm）中表现更为明显，表明存在强烈的非平衡输运效应。
• 观测到的漂移速度与伊藤模型（α = 0）或斯特拉托诺维奇模型（α = 1/2）的解释不一致，支持等温模型（α = 1）是胶体系统中最合适的描述。
• 在2 μm × 5 μm横截面的微流体通道中成功实现了稳定、陡峭的粘度梯度，实现了对粒子运动的精确控制与观测。
• 粘性电泳与扩散电泳的协同作用，实现了在微通道特定区域对纳米颗粒的有效捕获与富集，展示了新型微流体原理。
• 高分辨率pCF分析揭示了方向性扩散各向异性，表现为粘度降低方向的均方位移（MSD）增加，证实了向低粘度区域的净输运。
• 在高达500 fps的高时间分辨率下，实现了对单个颗粒漂移速度的量化，准确测量了扩散与定向运动。