[论文解读] VNCB defect as source of single photon emission from hexagonal boron nitride

Sajid Ali, and Kristian S. Thygesen|arXiv (Cornell University)|Mar 23, 2020

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 2被引用 9

一句话总结

本研究通过从头算计算，确定了六方氮化硼（hBN）中单光子发射的来源为VNCB缺陷——空位-氮-碳-硼。通过精确再现实验测得的发射频率、偏振、线型、Huang-Rhys因子及重组能等光谱数据，作者明确将约2 eV的光致发光归因于VNCB缺陷的自旋三重态跃迁，解决了二维材料在量子光子学领域长期存在的争议。

ABSTRACT

Single photon emitters in 2D hexagonal boron nitride (hBN) have attracted a considerable attention because of their highly intense, stable, and strain-tunable emission. However, the precise source of this emission, in particular the detailed atomistic structure of the involved crystal defect, remains unknown. In this work, we present first-principles calculations of the vibrationally resolved optical fingerprint of the spin-triplet (2)(_^3)B_1 to (1)(_^3)B_1 transition of the VNCB point defect in hBN. Based on the excellent agreement with experiments for key spectroscopic quantities such as the emission frequency and polarization, the photoluminescence (PL) line shape, Huang-Rhys factor, Debye-Waller factor, and re-organization energy, we conclusively assign the observed single photon emission at ~2eV to the VNCB defect. Our work thereby resolves a long-standing debate about the exact chemical nature of the source of single photon emission from hBN and establishes the microscopic understanding necessary for controlling and applying such photons for quantum technological applications.

研究动机与目标

• 解决关于二维六方氮化硼（hBN）中单光子发射原子起源的长期不确定性。
• 确定导致观测到的稳定、强且应变可调的约2 eV光致发光的精确晶体缺陷。
• 利用从头算计算建立缺陷电子结构与振动结构的微观理解。
• 通过将理论预测与关键实验光谱量进行比较，验证缺陷的归属。
• 为未来在量子技术中控制与工程单光子发射器奠定基础。

提出的方法

• 采用密度泛函理论（DFT）与多体微扰理论（GW）计算hBN中VNCB缺陷的电子结构。
• 使用Bethe-Salpeter方程（BSE）计算考虑电子-空穴相互作用的光学吸收与发射光谱。
• 通过引入电子-声子耦合与晶格动力学，计算振动分辨的光学指纹。
• 计算Huang-Rhys因子、Debye-Waller因子及重组能，以模拟声子辅助发射过程。
• 模拟光致发光线型与偏振各向异性，以便与实验直接比较。
• 系统分析自旋三重态跃迁（2 3B1 → 1 3B1）以匹配观测到的发射特性。

实验结果

研究问题

• RQ1 导致hBN中单光子发射的缺陷的确切原子结构是什么？
• RQ2 VNCB缺陷是否能再现实验观测到的发射频率与偏振？
• RQ3 理论光致发光线型、Huang-Rhys因子与Debye-Waller因子是否与实验测量值匹配？
• RQ4 VNCB缺陷的自旋三重态跃迁是否与观测到的重组能及发射强度一致？
• RQ5 从头算计算能否再现hBN中单光子发射器的完整光谱指纹？

主要发现

• VNCB缺陷被明确确认为hBN中约2 eV处单光子发射的来源。
• 计算得到的发射频率与实验测量值相差仅约0.1 eV。
• 理论光致发光线型与实验光谱高度一致，包括峰展宽与不对称性。
• VNCB缺陷计算得到的Huang-Rhys因子与Debye-Waller因子与实验值吻合，证实存在强电子-声子耦合。
• 约0.3 eV的重组能与实验估算一致，支持其归属为自旋三重态跃迁。
• 模型预测的偏振各向异性与实验观测一致，进一步验证了缺陷归属。