[论文解读] Width-dependent Photoluminescence and Anisotropic Raman Spectroscopy from Monolayer MoS$_2$ Nanoribbons

Guohua Wei, Erik J. Lenferink+2 more|arXiv (Cornell University)|Sep 12, 2017

2D Materials and Applications参考文献 43被引用 4

一句话总结

本研究展示了通过电子束光刻和反应离子刻蚀法制备的单层MoS₂纳米带（20–100 nm宽）表现出宽度依赖的光致发光和各向异性拉曼光谱。关键结果是基于非平衡多能级模型解释的可调谐激子发射，有效质量和宽度减小参数（M_CM = 0.78m₀，δW = 8 nm）与实验数据一致，实现了在一维过渡金属二硫属化物纳米结构中可控的光电器件特性。

ABSTRACT

Single layers of transition metal dichalcogenides such as MoS$_2$ are direct bandgap semiconductors with optical and electronic properties distinct from multilayers due to strong vertical confinement. Despite the fundamental monolayer limit of thickness, the electronic structure of isolated layers can be further tailored with lateral degrees of freedom in nanostructures such as quantum dots or nanoribbons. Although one-dimensionally confined monolayer semiconductors are predicted to have interesting size- and edge-dependent properties useful for spintronics applications, experiments on the opto-electronic features of monolayer transition metal dichalcogenide nanoribbons is limited. We use nanolithography to create monolayer MoS$_2$ nanoribbons with lateral sizes down to 20 nm. The Raman spectra show polarization anisotropy and size-dependent intensity. The nanoribbons prepared with this technique show reduced susceptibility to edge defects and emit photoluminescence with size-dependent energy that can be understood from a phenomenological model. Fabrication of monolayer nanoribbons with strong exciton emission can facilitate exploration of low-dimensional opto-electronic devices with controllable properties.

研究动机与目标

• 开发一种非破坏性的单层MoS₂纳米带制备方法，实现横向精确控制，以支持光电器件研究。
• 研究横向限制对单层MoS₂光学和振动特性的影响。
• 理解纳米带中尺寸依赖光致发光的起源，特别是非平衡激子复合的机制。
• 建立一个现象学模型，以解释观测到的宽度依赖发射和各向异性拉曼响应。

提出的方法

• 采用正性抗蚀剂（GL2000）的电子束光刻在机械剥离的单层MoS₂薄片上定义纳米带图案。
• 通过反应离子刻蚀（RIE）将图案转移至单层MoS₂，同时保持其优异的光电器件质量。
• 通过改变激光偏振方向（相对于纳米带轴从0°到90°）进行偏振分辨拉曼光谱测量，以探测各向异性。
• 测量不同宽度（20–100 nm）纳米带的光致发光光谱，以关联发射能量与横向限制效应。
• 应用非平衡多能级模型拟合尺寸依赖的光致发光，引入有效质量（M_CM）和宽度减小（δW）参数。
• 利用原子力显微镜（AFM）高度剖面确定纳米带的名义宽度W，并通过有效宽度W_eff = W − δW来考虑边缘效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 单层MoS₂纳米带中的横向限制如何影响其光致发光能量和强度？
• RQ2 与体材料相比，纳米带拉曼光谱中观察到的各向异性由何原因引起？
• RQ3 纳米带中的尺寸依赖光致发光是否可用非平衡激子模型解释，而非热平衡模型？
• RQ4 从光学数据推断，纳米带的有效质量和宽度减小（δW）分别为多少？
• RQ5 电子束光刻结合RIE与离子束研磨相比，在保持单层TMD纳米带光电器件质量方面表现如何？

主要发现

• 成功制备出宽度低至20 nm的单层MoS₂纳米带，采用电子束光刻与RIE工艺，且表现出极少的缺陷相关光学特征。
• 在纳米带中观察到各向异性的拉曼光谱，偏振依赖的强度变化表明由于横向限制导致强烈的面内光学各向异性。
• 随着纳米带宽度减小，光致发光峰能量蓝移，证实了横向量子限制效应的存在。
• 尺寸依赖的光致发光最符合非平衡多能级模型，其有效质量M_CM = 0.78m₀，宽度减小δW = 8 nm，与实验趋势一致。
• 拟合得到的有效质量接近理论值（~0.9m₀），尽管模型存在简化，但仍验证了其物理合理性。
• 未检测到高频拉曼边缘模式或缺陷相关的光致发光特征，表明材料质量优于氦离子束研磨技术。