[论文解读] X-ray Magnetic Circular Dichroism of Valence Fluctuating State in Eu at High Magnetic Fields

Yasuhiro H. Matsuda, Zijun Ouyang+7 more|ArXiv.org|Jan 27, 2009

Rare-earth and actinide compounds被引用 6

一句话总结

本研究利用最高达40 T的高场X射线磁圆二色性（XMCD）探测价态波动Eu化合物中5d电子的磁极化，揭示了在非磁性Eu³⁺（J=0）态中存在出乎意料的XMCD。关键发现是，Eu³⁺中5d电子的极化由c-f杂化驱动，EuNi₂P₂中P₅d(3+)/P₅d(2+)比值约为0.3，EuNi₂(Si₀.₁₈Ge₀.₈₂)₂中约为0.1，表明杂化强度具有材料依赖性。

ABSTRACT

X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) at the Eu L-edge (2p->5d) in two compounds exhibiting valence fluctuation, namely EuNi2(Si0.18Ge0.82)2 and EuNi2P2, has been investigated at pulsed high magnetic fields of up to 40 T. A distinct XMCD peak corresponding to the trivalent state (Eu3+; f6), whose ground state is nonmagnetic (J=0), was observed in addition to the main XMCD peak corresponding to the magnetic (J=7/2) divalent state (Eu2+; f7). This result indicates that the 5d electrons belonging to both valence states are magnetically polarized. It was also found that the ratio P5d(3+)/P5d(2+) between the polarization of 5d electrons (P5d) in the Eu3+ state and that of Eu2+ is ~ 0.1 in EuNi2(Si0.18Ge0.82)2 and ~ 0.3 in EuNi2P2 at magnetic fields where their macroscopic magnetization values are the same. The possible origin of the XMCD of the Eu3+ state and an explanation of the dependence of P5d(3+)/P5d(2+) on the material are discussed in terms of hybridization between the conduction electrons and the f electrons.

研究动机与目标

• 在极端磁场下研究价态波动Eu化合物中5d电子的磁响应。
• 确定非磁性Eu³⁺（J=0）态是否表现出XMCD，若存在，其起源为何。
• 在不同Eu基材料中比较Eu²⁺（J=7/2）和Eu³⁺（J=0）态中5d电子的磁极化。
• 探讨c-f杂化在非磁性Eu³⁺态中介导XMCD的作用。

提出的方法

• 在SPring-8使用金刚石相位板产生的圆偏振X射线，在Eu L₂,₃边（2p → 5d）进行XMCD光谱测量。
• 在最高40 T的脉冲磁场下进行实验，采用微型脉冲磁体。
• 使用多晶EuNi₂(Si₀.₁₈Ge₀.₈₂)₂和单晶EuNi₂P₂，样品厚度稀释至约10 µm以进行透射测量。
• 通过交替改变X射线手性并在与脉冲场同步的连续脉冲中采集，提取XMCD信号Δμt = μ⁺t − μ⁻t。
• 在相同宏观磁化水平下，对Eu²⁺和Eu³⁺态的5d电子磁极化P₅d进行量化，并在不同材料间进行比较。
• 采用包含c-f杂化的双能级模型，从零场下的价态偏离v*估算相对杂化强度V/ΔE。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管具有非磁性基态，非磁性Eu³⁺（J=0）态在高磁场下是否表现出可测量的XMCD？
• RQ2 鉴于其J=0基态且无本征磁矩，Eu³⁺态中XMCD的起源是什么？
• RQ3 在不同Eu基化合物中，Eu³⁺中5d电子的磁极化与Eu²⁺中的磁极化在定量上如何比较？
• RQ4 观察到的Eu³⁺中XMCD在多大程度上受c-f杂化及材料间电子结构差异的影响？

主要发现

• 在高磁场下观测到非磁性Eu³⁺（f⁶, J=0）态的显著XMCD峰，表明其5d电子发生磁极化。
• 在相近磁化水平下，EuNi₂P₂中P₅d(3+)/P₅d(2+)比值约为0.3，EuNi₂(Si₀.₁₈Ge₀.₈₂)₂中约为0.1。
• P₅d(3+)/P₅d(2+)比值具有材料依赖性，并与估算的c-f杂化强度相关，两材料间比值为2.5，与理论估算值3.3相符。
• P₅d(3+)的场依赖性与宏观磁化曲线一致，表明其反映长程杂化效应而非局域磁矩。
• Eu²⁺中的XMCD归因于通过d-f交换作用的局域4f磁矩，而Eu³⁺中的XMCD则与通过c-f杂化耦合的巡游导带电子相关。
• 结果支持一种模型：c-f杂化使非磁性Eu³⁺态中出现XMCD，存在两种可能机制：J=1态的混合或导带电子的自旋极化。