[论文解读] X-Ray Scattering from Light-Driven Spin Fluctuations in a Doped Mott Insulator

Yao Wang, Yu-An Chen+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 4, 2021

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 71被引用 16

一句话总结

本研究利用时间分辨共振非弹性X射线散射（trRIXS）研究掺杂莫特绝缘体中光致激发的超快自旋涨落，发现高于莫特能隙的泵浦脉冲会引致有限动量自旋激发的即时软化——表明交换相互作用发生瞬态重正化。该软化程度超过平衡态情况，且伴随d波配对关联的快速抑制，表明光激发自旋动力学与强关联体系中超导配对之间存在直接关联。

ABSTRACT

Manipulating spin fluctuations with ultrafast laser pulses is a promising route to dynamically control collective phenomena in strongly correlated materials. However, understanding how photoexcited spin degrees of freedom evolve at a microscopic level requires a momentum- and energy-resolved characterization of their nonequilibrium dynamics. Here, we study the photoinduced dynamics of finite-momentum spin excitations in two-dimensional Mott insulators on a square lattice. By calculating the time-resolved resonant inelastic x-ray scattering cross-section, we show that an ultrafast pump above the Mott gap induces a prompt softening of the spin excitation energy, compatible with a transient renormalization of the exchange interaction. While spin fluctuations in a hole-doped system (paramagnons) are well described by Floquet theory, magnons at half filling are found to deviate from this picture. Furthermore, we show that the paramagnon softening is accompanied by an ultrafast suppression of $d$-wave pairing correlations, indicating a link between the transient spin excitation dynamics and superconducting pairing far from equilibrium.

研究动机与目标

• 理解强关联材料在超快光激发后有限动量自旋激发的微观动力学。
• 研究掺杂莫特绝缘体中光驱动自旋涨落如何影响非平衡态下的超导配对关联。
• 确定弗洛凯理论是否能准确描述空穴掺杂体系与半满体系中的光致自旋动力学。
• 建立瞬态自旋激发能重正化与 Hubbard 模型中d波配对抑制之间的关联。

提出的方法

• 在两种空穴掺杂水平下（x = 0 和 x = 0.167），对二维单带 Hubbard 模型执行完整的时分辨共振非弹性X射线散射（trRIXS）计算。
• 采用 π-σ 极化几何配置以最大化自旋翻转响应，并以高动量分辨率探测磁激发。
• 施加一个高斯形状的超快泵浦脉冲（FWHM 18 fs，能量 3.0 eV，A₀ = 0.6，自然单位），使其高于莫特能隙，使系统偏离平衡态。
• 使用四维时间积分方案计算 trRIXS 截面，核心态寿命 τ_core = 0.5 t_h^(-1)，并包含偶极矩阵元与矢量势耦合。
• 采用弗洛凯线性自旋波（FLSW）理论，通过矢量势的贝塞尔函数调制来建模有效自旋交换相互作用的重正化。
• 计算 d 波配对关联函数 ⟨Δ†_dΔ_d⟩ 以评估光激发下的超导配对动力学。

实验结果

研究问题

• RQ1 在超快光激发下，有限动量自旋激发在掺杂莫特绝缘体中如何演化？
• RQ2 弗洛凯理论在多大程度上能描述空穴掺杂体系与半满体系中光致自旋激发的重正化？
• RQ3 瞬态自旋激发软化与d波超导配对抑制之间存在何种关系？
• RQ4 超快X射线散射能否探测到光致交换相互作用重正化，且该效应超越光致掺杂效应？

主要发现

• 高于莫特能隙的超快泵浦在 t = 0 时于有限动量 q = (π/2, π/2) 处引致自旋激发能的即时软化，最大能量降低约 15%（A₀ = 0.6）。
• 该软化无法仅由光致掺杂解释，因为光致空穴数（Δn_h ≈ 0.07）小于欠掺杂与过掺杂区域之间的掺杂变化量。
• 空穴掺杂体系（x = 0.167）中的参数子被弗洛凯理论良好描述，其交换相互作用通过贝塞尔函数调制实现重正化。
• 半满体系（x = 0）中的磁振子在高泵浦强度下偏离弗洛凯预测，表明有效弗洛凯哈密顿量在非平衡态下发生破坏。
• d 波配对关联函数 ⟨Δ†_dΔ_d⟩ 在泵浦到达后迅速且单调地抑制，且泵浦振幅越高，抑制越强。
• 配对抑制主要由自旋激发能的瞬态降低驱动，其影响超过光致掺杂引起的准粒子密度增加。