[论文解读] Efficient Computational Design of 2D van der Waals Heterostructures: Band-Alignment, Lattice-Mismatch, Web-app Generation and Machine-learning

Kamal Choudhary, Kevin F. Garrity+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 6, 2020

2D Materials and Applications参考文献 49被引用 2

一句话总结

本论文提出了一套高通量计算框架，用于设计二维范德华异质结，基于674种非金属二维材料的DFT计算能带结构和晶格参数，生成了226,779种异质结组合。通过安德森规则对它们进行I型、II型和III型能带排列分类，发现II型最为常见，并开发了网络应用程序和基于ALIGNN的机器学习模型，以实现对光催化剂、光电探测器及高功函数二维接触材料的快速筛选。

ABSTRACT

We develop a computational database, web-apps, and machine-learning (ML) models to accelerate the design and discovery of two-dimensional (2D)-heterostructures. Using density functional theory (DFT) based lattice-parameters and electronic band-energies for 674 non-metallic exfoliable 2D-materials, we generate 226,779 possible heterostructures. We classify these heterostructures into type-I, II and III systems according to Andersons rule, which is based on the relative band-alignments of the non-interacting monolayers. We find that type-II is the most common and the type-III the least common heterostructure type. We subsequently analyze the chemical trends for each heterostructure type in terms of the periodic table of constituent elements. The band alignment data can be also used for identifying photocatalysts and high-work function 2D-metals for contacts. We validate our results by comparing them to experimental data as well as hybrid-functional predictions. Additionally, we carry out DFT calculations of a few selected systems (MoS2/WSe2, MoS2/h-BN, MoSe2/CrI3), to compare the band-alignment description with the predictions from Andersons rule. We develop web-apps to enable users to virtually create combinations of 2D materials and predict their properties. Additionally, we use ML tools to predict band-alignment information for 2D materials. The web-apps, tools and associated data will be distributed through JARVIS-Heterostructure website (https://jarvis.nist.gov/jarvish/). Our analysis, results and the developed web-apps can be applied to the screening and design applications, such as finding novel photocatalysts, photodetectors, and high-work function (WF) 2D-metal contacts.

研究动机与目标

• 通过高通量计算筛选，加速功能性二维范德华异质结的发现。
• 利用安德森规则将226,779种可能的异质结分类为I型、II型和III型能带排列类别。
• 开发易于访问的网络应用程序和机器学习模型，以实现快速性质预测与虚拟异质结设计。
• 针对关键体系（如MoS2/WSe2和MoS2/h-BN）验证DFT计算的能带排列与实验数据及杂化泛函结果的一致性。
• 实现对新型光催化剂及高功函数二维金属接触材料的识别，适用于电子器件。

提出的方法

• 使用OptB88vdW泛函对674种非金属二维材料进行DFT计算，获得晶格参数、价带顶（VBM）、导带底（CBM）和真空能级。
• 应用Zur等人提出的算法，生成晶格失配≤0.05%且角度容差≤1°的异质结。
• 基于VBM与CBM的相对排列，利用安德森规则将异质结分类为I型、II型和III型。
• 开发基于Flask的网络应用程序，集成jarvis-tools，实现虚拟异质结构建与性质预测。
• 使用80%的数据训练三个ALIGNN神经网络模型，分别预测CBM、VBM和功函数，10%用于验证，并采用五折交叉验证。
• 通过网格搜索优化超参数，并监控收敛性，结果在200个训练周期内实现完全收敛，且对学习率和批量大小不敏感。

实验结果

研究问题

• RQ1 在226,779个二维范德华异质结中，I型、II型和III型能带排列的分布如何？
• RQ2 构成元素的化学趋势与能带排列类型之间存在何种关联？
• RQ3 DFT预测的能带排列在多大程度上与选定异质结的实验数据及杂化泛函结果一致？
• RQ4 基于DFT数据训练的机器学习模型能否准确预测新二维材料的CBM、VBM和功函数？
• RQ5 所开发的网络应用程序和工具在实现异质结性质快速、交互式筛选方面效果如何？

主要发现

• II型能带排列是生成的226,779种异质结中最为常见的类型，而III型则最少见。
• 网络应用程序及相关工具已公开发布，访问地址为 https://jarvis.nist.gov/jarvish/，支持交互式异质结设计与性质预测。
• MoS2/WSe2、MoS2/h-BN和MoSe2/CrI3体系的DFT计算能带排列与实验数据及杂化泛函结果具有良好一致性。
• 基于ALIGNN的CBM、VBM和功函数预测模型表现出高精度，且在200个训练周期后实现收敛。
• 本研究识别出具有高功函数的二维材料，适用于作为二维电子器件中低肖特基势垒接触材料。
• 元素周期表中的化学趋势与能带排列类型密切相关，可实现针对特定光电器件应用的异质结可预测设计。