[论文解读] Electronic temperature and two-electron processes in overbias plasmonic emission from tunnel junctions

Alberto Martín‐Jiménez, Koen Lauwaet+6 more|arXiv (Cornell University)|Feb 22, 2021

Molecular Junctions and Nanostructures参考文献 43被引用 11

一句话总结

本研究证明，隧道结中的过偏置电致发光边缘表现出由外加偏置电压作为化学势决定的热分布，从而实现电子温度的精确测量。在电流大于15 nA且温度低于30 K时，电子温度与晶格温度的偏差可归因于双电子过程：第一个电子使电子系统加热，第二个电子发射的光子则反映出该升高的电子温度，从而调和了关于过偏置发射的矛盾模型。

ABSTRACT

The accurate determination of electronic temperatures in metallic nanostructures is essential for many technological applications, like plasmon-enhanced catalysis or lithographic nanofabrication procedures. In this Letter we demonstrate that the electronic temperature can be accurately measured by the shape of the tunnel electroluminescence emission edge in tunnel plasmonic nanocavities, which follows a universal thermal distribution with the bias voltage as the chemical potential of the photon population. A significant deviation between electronic and lattice temperatures is found below 30 K for tunnel currents larger than 15 nA. This deviation is rationalized as the result of a two-electron process in which the second electron excites plasmon modes with an energy distribution that reflects the higher temperature following the first tunneling event. These results dispel a long-standing controversy on the nature of overbias emission in tunnel junctions and adds a new method for the determination of electronic temperatures and quasiparticle dynamics.

研究动机与目标

• 解决长期以来关于隧道结中过偏置电致发光起源的争议。
• 建立一种可靠的方法，通过电致发光发射边缘的形状测量金属纳米结构中的电子温度。
• 研究非平衡条件下，等离子纳米腔中电子加热与准粒子动力学之间的相互作用。
• 确定双电子过程在超越热发射模型的过偏置发射中的作用。

提出的方法

• 在4.5 K下测量金/银(111)结在不同偏置电压和隧穿电流下的隧穿电致发光光谱。
• 将发射边缘形状拟合至以偏置电压作为化学势的热光子能量分布，使用从量子隧穿理论推导出的截断函数的归一化形式。
• 通过在负过剩能量区域的线性部分拟合提取电子温度，将偏置电压作为拟合参数，不确定度在±10 meV以内。
• 将电子温度与隧穿事件之间的平均时间相关联，该时间由隧穿电流的倒数推导得出。
• 使用多体GW和RPA计算模拟银(111)中的表面态寿命和非弹性散射率，考虑电子-电子和电子-声子相互作用。
• 采用超高真空条件下的样品和探针制备，包括氩离子溅射和热退火，以确保表面原子级清洁和平整。

实验结果

研究问题

• RQ1 过偏置电致发光边缘的形状能否用于精确测定隧道结中的电子温度？
• RQ2 在低温和高电流条件下，隧道结中电子温度与晶格温度的偏差由何引起？
• RQ3 过偏置发射主要是源于热电子气的热发射，还是涉及隧穿事件间能量传递的双电子过程？
• RQ4 隧穿事件之间的时间延迟如何影响测得的电子温度和光子发射能量？
• RQ5 准粒子寿命和非弹性散射率在多大程度上影响观测到的发射动力学？

主要发现

• 当温度高于30 K且隧穿电流低于10 nA时，从过偏置发射边缘测得的电子温度与晶格温度一致。
• 当温度低于30 K且隧穿电流超过15 nA时，电子温度与晶格温度出现显著偏差，表明存在强烈的电子加热。
• 观测到的电子温度与隧穿事件之间的平均时间成反比，与首个电子加热系统、第二个电子发射光子的双电子机制一致。
• 第二个隧穿事件发射的光子能量分布反映出首个事件造成的电子温度升高，支持双电子过程而非纯热模型。
• 发射边缘遵循普适的热分布，偏置电压作为过偏置光子的化学势，验证了一种新的电子温度测定方法。
• 使用GW和RPA方法对银(111)中表面态寿命的理论计算，证实了准粒子衰减的能量依赖性，支持实验解释。