[论文解读] Nonlinear quantum optical properties of graphene: the role of chirality and symmetry

Behrooz Semnani, Amir Hamed Majedi+1 more|arXiv (Cornell University)|Feb 8, 2015

Graphene research and applications参考文献 39被引用 25

一句话总结

本文基于半导体布洛赫方程（SBEs）发展了一套半经典的理论，用于分析石墨烯在狄拉克点处的非线性光学响应，强调了手征对称性和标度不变性的作用。推导了非线性电导率中体内的、带间以及混合贡献的解析表达式，并预测了约10⁻¹¹ m²/W的克尔非线性系数——比传统半导体高出几个数量级，且可通过栅压调控。

ABSTRACT

We present a semiclassical theory of linear and nonlinear optical response of graphene. The emphasis is placed on the nonlinear optical response of graphene from the standpoint of the underlying chiral symmetry. The Bloch quasiparticles in low energy limit, around the degeneracy points are dominantly chiral. It is shown for the first time that this chiral behavior in conjunction with scale invariance in graphene around the Dirac points results in the strong nonlinear optical response. Explicit expressions for the linear and nonlinear conductivity tensors are derived based on Semiconductor Bloch Equations (SBEs). The linear terms agree with the result of Kubo formulation. The three main additive mechanisms contribute in the nonlinear optical response of graphene: pure intraband, pure interband and the interplay between them. For each contribution, an explicit response function is derived. The Kerr-type nonlinearity of graphene is then studied and it is demonstrated that its Kerr nonlinear coefficient is several orders of magnitude higher than that of many other known semiconductors. In addition, the nonlinear refractive index of graphene can also be tuned and enhanced by applying a gate voltage.

研究动机与目标

• 基于手征对称性和标度不变性，建立石墨烯非线性光学响应的理论框架。
• 利用半导体布洛赫方程（SBEs）推导线性与非线性电导率张量的解析表达式。
• 对非线性响应的三种主要贡献进行分类与量化：纯体内过程、纯带间过程及其相互作用。
• 证明石墨烯中的克尔非线性系数显著增强，并可通过费米能级调控实现。

提出的方法

• 基于半导体布洛赫方程（SBEs）提出一种半经典方法，描述石墨烯在光激发下的电子动力学。
• 通过在低能狄拉克锥近似下求解SBEs，推导出线性与非线性电导率张量的显式表达式。
• 引入能带重整化方案，以消除由手征对称性和标度不变性引起的三阶带间响应中的奇异性。
• 利用关系式 n₂ = (3/(4ε₀c|n₀|²))χ⁽³⁾(ω,ω,−ω)[1−i Im{n₀}/Re{n₀}] 计算三阶极化率χ⁽³⁾和非线性折射率n₂。
• 使用有效厚度 d_gr ≈ 3 Å 定义一个与任意厚度选择无关的无量纲本征非线性系数。
• 在室温（T = 300 K）下，评估非线性克尔系数n₂随频率和费米能级的变化。

实验结果

研究问题

• RQ1 石墨烯狄拉克锥能带结构中的手征对称性和标度不变性如何影响其非线性光学响应？
• RQ2 体内、带间以及混合过程对石墨烯非线性电导率的解析贡献是什么？
• RQ3 与传统半导体相比，石墨烯中克尔非线性系数的大小和可调性如何？
• RQ4 能否对三阶非线性极化率进行正则化，以避免由手征对称性引起的发散？
• RQ5 通过栅压调控，石墨烯的非线性折射率能在多大程度上被增强和控制？

主要发现

• 石墨烯的克尔非线性系数在宽频范围内预测约为10⁻¹¹ m²/W，比GaAs、Ge或AlGaAs高出几个数量级。
• n₂的理论预测与Zhang等人（2012年）的实验结果基本吻合，验证了基于SBE的模型。
• 非线性折射率n₂可通过栅压调控，实现在栅控石墨烯单层中实现强克尔非线性。
• 能带重整化程序成功消除了与手征对称性和标度不变性相关的三阶带间响应中的奇异性。
• 非线性响应被分解为三种独立贡献：纯体内、纯带间以及它们的联合效应，每种均有解析推导的响应函数。
• 所推导的非线性极化率和折射率是石墨烯的本征属性，与任意选择的厚度d_gr无关。