[论文解读] Origin of the Background Absorption in Carbon Nanotubes: Phonon-Assisted Excitonic Continuum

Stefano Dal Forno, Natsumi Komatsu+9 more|arXiv (Cornell University)|Jul 19, 2021

Mechanical and Optical Resonators参考文献 59被引用 7

一句话总结

本研究通过求解显式包含光子-激子-声子耦合的量子玻尔兹曼方程，揭示了半导体性(6,5)单壁碳纳米管背景吸收的起源，即声子辅助跃迁至有限动量的激子连续态。该方法在无需经验基线拟合的情况下，与实验结果高度吻合，展示了在低维材料中模拟强非平衡多体动力学的框架。

ABSTRACT

Excitonic effects in 1D semiconductors can be qualitatively different from those in higher dimensions. In particular, the Sommerfeld factor, the ratio of the above-band-edge excitonic continuum absorption to free electron-hole pair generation, has been shown to be less than 1 (i.e., suppressed) in 1D systems while it is larger than1 (i.e., enhanced) in 2D and 3D systems. Strong continuum suppression indeed exists in semiconducting single-wall carbon nanotubes, a prototypical 1D semiconductor. However, absorption spectra for carbon nanotubes are typically fit with a combination of Lorentzians and a polynomial background baseline with little physical meaning. Here, we performed absorption measurements in aligned single-chirality (6,5) carbon nanotube films. The obtained spectra were fit with our theoretical model obtained by solving the Boltzmann scattering equation (i.e., the quantum Fokker-Planck equation), involving fifty-nine different types of transitions among three different types of quasiparticles. Specifically, we took into account microscopic interactions between photons, phonons, and excitons, including their dispersions, which unambiguously demonstrated that the background absorption is due to phonon-assisted transitions from the semiconductor vacuum to finite-momentum continuum states of excitons. The excellent agreement we obtained between experiment and theory suggests that our numerical technique can be seamlessly extended to compute strongly out-of-equilibrium many-body dynamics and time-resolved spectra in low-dimensional materials.

研究动机与目标

• 解析实验观测到的碳纳米管光学谱中背景吸收的物理起源，该背景吸收通常需用非物理的多项式函数拟合。
• 发展一种基于第一性原理的理论框架，用于模拟一维半导体中光子、激子和声子之间复杂的多体相互作用。
• 通过识别背景吸收的真实物理来源，消除吸收谱拟合中对经验基线函数的依赖。
• 建立一种数值高效的计算方法，用于计算低维材料中强非平衡动力学及时间分辨光谱。

提出的方法

• 求解量子福克-普朗克方程（玻尔兹曼散射方程的一种形式），以模拟(6,5)单手性碳纳米管中光子、声子和激子之间的散射过程。
• 显式包含三种准粒子类型（激子、声子、光子）之间的59种不同跃迁类型，考虑其色散关系和对称性性质。
• 采用新开发的数值算法，大幅降低散射积分的计算成本，同时保持矩阵元和守恒定律的精确处理。
• 在低占据率区域将激子视为费米子，其影响可忽略不计，并应用量子福克-普朗克方程计算逆寿命和吸收速率。
• 将该框架应用于拟合定向排列的(6,5) SWCNT薄膜的实验线性吸收光谱，且无需基线多项式拟合。
• 采用螺旋坐标表示法，简化能带结构描述，并正确处理光学选择定则。

实验结果

研究问题

• RQ1 传统上用多项式基线拟合的碳纳米管光学谱中背景吸收的真实物理起源是什么？
• RQ2 基于量子玻尔兹曼方程的多体散射框架能否在无需经验基线函数的情况下准确再现实验吸收光谱？
• RQ3 声子辅助跃迁至有限动量的激子态如何贡献于带边以上的连续吸收？
• RQ4 该方法能否扩展至计算低维材料中的时间分辨光谱和非平衡动力学？

主要发现

• 在(6,5) SWCNT薄膜中，背景吸收源于声子辅助跃迁至有限动量的激子连续态，而非仪器效应或非物理的基线函数。
• 基于包含完整多体耦合的量子玻尔兹曼方程的理论模型，无需任何多项式基线拟合，即可高保真度再现实验吸收光谱。
• 在该一维系统中，激子连续态的索末菲因子低于1，与一维激子的理论预期一致。
• 该方法成功捕捉了声子侧带与主激子峰的相对强度，证实了声子在实现动量不守恒跃迁中的作用。
• 数值算法实现了散射积分的精确计算，同时显著降低计算成本，使高阶和非平衡散射过程的模拟成为可能。
• 该框架可直接扩展至时间分辨光谱和非平衡动力学研究，为低维系统中电子、激子和声子的瞬态种群演化研究提供了可行路径。