[论文解读] Valley Phonons and Exciton Complexes in a Monolayer Semiconductor

Minhao He, Pasqual Rivera+11 more|RePEc: Research Papers in Economics|Jan 6, 2020

2D Materials and Applications被引用 8

一句话总结

本研究在单层WSe2中识别出谷 phonons——即在布里渊区角上的动量的晶格振动——并证明其在形成激子复合物（包括暗三子激发态和一种此前未知的具有10 meV短程电子-空穴交换相互作用的谷间激子）的谷间散射中起关键作用。研究结果揭示了二维半导体中自旋、谷和布里渊区边缘声子之间的强耦合。

ABSTRACT

The coupling between spin, charge, and lattice degrees of freedom plays an important role in a wide range of fundamental phenomena. Monolayer semiconducting transitional metal dichalcogenides have emerged as an outstanding platform for studying these coupling effects because they possess unique spin-valley locking physics for hosting rich excitonic species and the reduced screening for strong Coulomb interactions. Here, we report the observation of multiple valley phonons, phonons with momentum vectors pointing to the corners of the hexagonal Brillouin zone, and the resulting exciton complexes in the monolayer semiconductor WSe2. From Lande g-factor and polarization analyses of photoluminescence peaks, we find that these valley phonons lead to efficient intervalley scattering of quasi particles in both exciton formation and relaxation. This leads to a series of photoluminescence peaks as valley phonon replicas of dark trions. Using identified valley phonons, we also uncovered an intervalley exciton near charge neutrality, and extract its short-range electron-hole exchange interaction to be about 10 meV. Our work not only identifies a number of previously unknown 2D excitonic species, but also shows that monolayer WSe2 is a prime candidate for studying interactions between spin, pseudospin, and zone-edge phonons.

研究动机与目标

• 研究单层过渡金属二硫属化物中自旋、谷与晶格自由度之间的耦合机制。
• 识别并表征WSe2中具有六边形布里渊区角上动量的谷声子。
• 探讨这些声子在激子形成与弛豫过程中谷间散射的作用。
• 通过光致发光光谱学揭示新的二维激子物种，包括暗三子激发态与谷间激子。
• 测量在电荷中性点附近的谷间激子中短程电子-空穴交换相互作用的强度。

提出的方法

• 利用偏振与朗德g因子分析的光致发光光谱，探测激子跃迁与谷特异性动力学。
• 通过光致发光峰结构的动量分辨分析，识别谷声子。
• 采用高质量机械剥离的单层WSe2样品，以减少无序并增强多体效应。
• 在不同激发条件下分析峰位分裂与强度变化，以分离谷间散射过程。
• 理论建模以解释观测到的声子镜像峰，并提取交换相互作用参数。
• 将实验数据与二维半导体中自旋-谷锁定及布里渊区边缘声子耦合的理论预测进行比较。

实验结果

研究问题

• RQ1 单层WSe2中是否存在谷声子？其动量结构如何？
• RQ2 谷声子如何介导激子态中的谷间散射？
• RQ3 通过与谷声子耦合形成了哪些新的激子物种？它们在光致发光中如何表现？
• RQ4 在电荷中性点附近的谷间激子中，短程电子-空穴交换相互作用的强度是多少？
• RQ5 谷声子在暗三子的形成与弛豫路径中起多大作用？

主要发现

• 在单层WSe2中，实验观测到多个动量矢量指向六边形布里渊区角的谷声子。
• 这些谷声子诱导高效的谷间散射，导致一系列光致发光峰，其为暗三子的镜像。
• 在电荷中性点附近识别出一个谷间激子，其短程电子-空穴交换相互作用约为10 meV。
• 观测到的谷声子镜像峰证实了赝自旋（谷）、自旋与布里渊区边缘晶格振动之间的强耦合。
• 光致发光峰的偏振与g因子分析提供了谷声子介导的谷间跃迁的直接证据。
• 研究结果确立了单层WSe2作为研究自旋、赝自旋与布里渊区边缘声子之间相互作用的有力平台。