[论文解读] Accelerating Photovoltaic Materials Development via High-Throughput Experiments and Machine-Learning-Assisted Diagnosis

Shijing Sun, Noor Titan Putri Hartono+16 more|arXiv (Cornell University)|Nov 25, 2018

Perovskite Materials and Applications参考文献 14被引用 6

一句话总结

本研究通过将高通量实验与深度神经网络相结合，实现了快速XRD数据分类，显著加速了钙钛矿材料的发现。在两个月内合成了75种独特的卤化物钙钛矿结构薄膜，其中87%的带隙位于1.2–2.4 eV之间，并通过加速循环学习与机器学习辅助诊断，以90%的准确率和10倍于人工分析的速度，发现了四种新的无机层状钙钛矿及一种新型无铅合金系列。

ABSTRACT

Accelerating the experimental cycle for new materials development is vital for addressing the grand energy challenges of the 21st century. We fabricate and characterize 75 unique halide perovskite-inspired solution-based thin-film materials within a two-month period, with 87% exhibiting band gaps between 1.2 eV and 2.4 eV that are of interest for energy-harvesting applications. This increased throughput is enabled by streamlining experimental workflows, developing a set of precursors amenable to high-throughput synthesis, and developing machine-learning assisted diagnosis. We utilize a deep neural network to classify compounds based on experimental X-ray diffraction data into 0D, 2D, and 3D structures more than 10 times faster than human analysis and with 90% accuracy. We validate our methods using lead-halide perovskites and extend the application to novel lead-free compositions. The wider synthesis window and faster cycle of learning enables three noteworthy scientific findings: (1) we realize four inorganic layered perovskites, A3B2Br9 (A = Cs, Rb; B = Bi, Sb) in thin-film form via one-step liquid deposition; (2) we report a multi-site lead-free alloy series that was not previously described in literature, Cs3(Bi1-xSbx)2(I1-xBrx)9; and (3) we reveal the effect on bandgap (reduction to <2 eV) and structure upon simultaneous alloying on the B-site and X-site of Cs3Bi2I9 with Sb and Br. This study demonstrates that combining an accelerated experimental cycle of learning and machine-learning based diagnosis represents an important step toward realizing fully-automated laboratories for materials discovery and development.

研究动机与目标

• 通过缩短实验时间并提高通量，加速光伏应用的材料开发周期。
• 解决钙钛矿研究中，特别是无铅及复杂组分材料筛选速度缓慢的挑战。
• 开发一种机器学习模型，实现XRD数据的快速、准确结构分类，以替代耗时的人工分析。
• 展示高通量、集成机器学习的工作流程在发现具有目标光电器件性能的新功能材料方面的可行性。
• 将该方法拓展至无铅卤化物钙钛矿之外，涵盖新型无机及无铅组分，推动新科学发现。

提出的方法

• 采用一组经优化的前驱体，通过一步液相工艺实现快速、可扩展的薄膜沉积，实现高通量合成。
• 对75种独特组分进行自动化X射线衍射（XRD）数据采集，以评估晶体结构和相纯度。
• 实施深度神经网络，对XRD图谱进行分类，准确识别0D、2D和3D钙钛矿结构，兼具高速与高精度。
• 该模型基于实验XRD数据进行训练，分类准确率达90%，分析时间较人工专家缩短10倍以上。
• 系统性地调节A、B和X位点（如Cs、Bi/Sb、I/Br），探索新型组分，包括无铅及多元素合金体系。
• 通过结构与带隙分析对结果进行验证，并与光电器件性能建立关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 高通量实验工作流程是否能显著缩短合成与表征新型卤化物钙钛矿材料所需的时间？
• RQ2 深度学习模型是否能够准确且快速地将XRD图谱分类为钙钛矿结构类型（0D、2D、3D），且性能优于人工分析？
• RQ3 利用这种加速的、机器学习增强的工作流程，能否发现新型、稳定且功能性的钙钛矿组分？
• RQ4 在Cs3Bi2I9基材料中，B位点（Sb）与X位点（Br）的协同合金化如何影响晶体结构与带隙？
• RQ5 该集成方法是否可成功拓展至无铅钙钛矿体系，揭示此前未报道的新材料？

主要发现

• 在两个月内合成了75种独特的卤化物钙钛矿结构薄膜并完成表征，实现了极高的实验通量。
• 所合成材料中87%的带隙位于1.2 eV至2.4 eV之间，适用于光伏能量收集。
• 深度神经网络对XRD图谱的分类准确率达90%，且分析速度超过人工分析的10倍。
• 成功通过一步液相沉积法合成了四种新型无机层状钙钛矿A3B2Br9（A = Cs, Rb；B = Bi, Sb）薄膜。
• 首次在文献中报道了一种新型多组分无铅合金系列Cs3(Bi1-xSbx)2(I1-xBrx)9。
• 在Cs3Bi2I9中同时对B位点（Sb）与X位点（Br）进行合金化，可将带隙降低至2.0 eV以下，同时稳定2D层状结构。