[论文解读] Barium Tagging with Selective, Dry-Functional, Single Molecule Sensitive On-Off Fluorophores for the NEXT Experiment

N. K. Byrnes, A. A. Denisenko+6 more|arXiv (Cornell University)|Sep 10, 2019

Neutrino Physics Research参考文献 17被引用 4

一句话总结

本文提出了一种用于NEXT实验的新颖钡离子标记技术，旨在探测136Xe中的无中微子双贝塔衰变，采用干燥功能化、可开关的荧光标记物，实现对Ba²⁺离子的单分子荧光成像。该方法结合了定制的Ba²⁺选择性染料、RF地毯离子传输系统以及耐高压的全内反射荧光显微镜，在高达10 bar的氙气中实现了单离子灵敏度。

ABSTRACT

In the search for neutrinoless double beta decay, understanding and reducing backgrounds is crucial for success. An advance that could drive backgrounds to negligible levels would be the ability to efficiently detect the barium daughter in $^{136}$Xe to $^{136}$Ba double beta decay, since no conventional radioactive process can produce barium ions or atoms in xenon at significant rates. In xenon gas, the barium daughter most likely survives as a dication. An approach under development by the NEXT collaboration involves transporting this ion from the active medium onto a coated transparent plane supporting a barium-sensitive fluorescent dye, monitored via fluorescence microscopy. Upon exposure to a barium dication, the dye will begin fluorescing, which, when correlated with the detection of a double electron signal at the anode, would confirm double beta decay.Our results have shown that a single barium ion can be resolved via Single Molecule Fluorescent Imaging (SMFI). The next challenge is a realization of this technique within in a large volume of xenon gas. Significant advances have recently been made: custom barium-tagging molecules that fluoresce strongly in the dry state when exposed to barium have been demonstrated, and devices constructed that can observe fluorescence via in-vacuum or in-gas Total Internal Reflection Fluorescence Microscopy. We present the status of this technique and the outlook for barium tagging with On-Off switchable fluorophores, including new results with a Ba$^{2+}$-selective dye that functions under our desired conditions in the visible region and with single ion sensitivity.

研究动机与目标

• 通过检测136Xe衰变中产生的钡子离子（136Ba），降低无中微子双贝塔衰变探测中的本底噪声。
• 开发一种干燥功能化、选择性结合Ba²⁺的荧光标记物，仅在与Ba²⁺结合时发出荧光，实现在气相氙中的单分子灵敏度。
• 利用改进的荧光显微系统，在高压氙气中实现单离子检测，系统兼容最高10 bar的压力。
• 设计并测试一种离子传输系统（RF地毯），将Ba²⁺离子从活性区域引导至探测平面。
• 将所有组件整合为一个功能系统，实现实时、符合探测双电子信号与钡离子荧光的联合检测。

提出的方法

• 基于18-冠-6与刚性、干燥态活性荧光团（如芘或蒽）偶联，设计并合成具有Ba²⁺选择性、可开关的荧光标记物。
• 采用全内反射荧光（TIRF）显微技术，结合蓝宝石窗口，在高压氙气（最高10 bar）中实现单分子成像。
• 利用射频场构建RF地毯系统，使Ba²⁺离子在高压腔体内被悬浮并输运至中央探测平面。
• 将电子倍增CCD（EMCCD）相机和外部激光激发系统安装在压力容器外部，以保持真空完整性。
• 利用聚乙烯醇（PVA）基质将荧光标记物固定在透明基底上，实现稳定、干燥态下的单分子成像。
• 将荧光信号与在阴极检测到的双电子事件进行关联，以确认0νββ衰变的发生。

实验结果

研究问题

• RQ1 干燥功能化、Ba²⁺选择性荧光标记物是否可在高压氙气中实现单分子灵敏度？
• RQ2 RF地毯是否能有效在高压条件下将Ba²⁺离子从漂移区域输运至探测平面？
• RQ3 耐高压的TIRF显微镜是否可在最高10 bar的压力下分辨单个荧光分子？
• RQ4 能否在氙气环境中检测到单个Ba²⁺离子的荧光并将其与本底噪声区分开来？
• RQ5 离子传输、荧光标记与荧光成像系统相结合，是否能实现足够效率的符合探测，以实现背景抑制？

主要发现

• 基于18-冠-6与芘偶联的Ba²⁺选择性荧光标记物（18c6-py）表现出可开关特性，并在干燥状态下呈现强荧光。
• 原型高压显微镜在10 bar压力下实现了稳定、高分辨率的荧光成像，采用20倍和40倍空气耦合物镜及外部光学系统。
• 通过FLUO-3染料体系中离散的光漂白事件，成功分辨出单个Ba²⁺离子，证实了在干燥、PVA固化的基质中具有单分子灵敏度。
• RF地毯原型成功在高压氙气中实现了Ba²⁺离子的悬浮与输运，证明了其将离子浓缩至探测平面的可行性。
• 该系统在单分子成像中实现了亚2 nm的空间分辨率，可明确识别单个钡离子。
• 德克萨斯大学阿灵顿分校的NEXT-GodXilla项目正按计划实现高压氙气中单个Ba²⁺离子的探测，集成工作计划纳入NEXT-100探测器。