[论文解读] Caesium fallout in Tokyo on 15th March, 2011 is dominated by highly radioactive, caesium-rich microparticles

Satoshi Utsunomiya, Genki Furuki+5 more|arXiv (Cornell University)|Jun 1, 2019

Radioactive contamination and transferEnvironmental Science参考文献 2被引用 21

一句话总结

本研究揭示，2011年3月15日东京的沉降物中，高放射性铯富集微粒（CsMPs）占主导地位，尽管其粒径较小（0.58–2.0 µm），却贡献了总铯放射性活度的80–89%。通过高分辨透射电子显微镜和溶解实验，作者表明这些CsMPs由嵌入非晶态SiO2中的Zn-Fe-氧化物纳米颗粒组成，铯主要与氧化物相相关，而非玻璃基质，导致其比活度极高（高达1×10¹¹ Bq/g），吸入后可能造成显著的长期内部辐射风险。

ABSTRACT

In order to understand the chemical properties and environmental impacts of low-solubility Cs-rich microparticles (CsMPs) derived from the FDNPP, the CsMPs collected from Tokyo were investigated at the atomic scale using high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM) and dissolution experiments were performed on the air filters. Remarkably, CsMPs 0.58-2.0 micrometer in size constituted 80%-89% of the total Cs radioactivity during the initial fallout events on 15th March, 2011. The CsMPs from Tokyo and Fukushima exhibit the same texture at the nanoscale: aggregates of Zn-Fe-oxide nanoparticles embedded in amorphous SiO2 glass. The Cs is associated with Zn-Fe-oxide nanoparticles or in the form of nanoscale inclusions of intrinsic Cs species,rather than dissolved in the SiO2 matrix. The Cs concentration in CsMPs from Tokyo (0.55-10.9 wt%) is generally less than that in particles from Fukushima (8.5-12.9 wt%).The radioactivity per unit mass of CsMPs from Tokyo is still as high as 1E11 Bq/g, which is extremely high for particles originating from nuclear accidents. Thus, inhalation of the low-solubility CsMPs would result in a high localized energy deposition by beta (0.51-12)*1E-3 Gy/h within the 100-micrometer-thick water layer on the CsMP surface) and may have longer-term effects compared with those predicted for soluble Cs-species.

研究动机与目标

• 理解福岛第一核电站（FDNPP）事故中低溶解度铯富集微粒（CsMPs）的化学形态及其环境行为。
• 确定CsMPs对2011年3月15日东京总铯沉降物放射性活度的贡献。
• 表征在东京采集的CsMPs中原子尺度的结构与铯的分布。
• 评估这些CsMPs的放射学影响，特别是其在吸入后可能引发的局部长期内部照射风险。

提出的方法

• 利用高分辨透射电子显微镜（HRTEM）分析东京空气中滤膜采集的CsMPs的纳米结构。
• 采用电子能量损失谱（EELS）和能谱分析（EDS）测定单个CsMPs中的化学成分与元素分布。
• 对采集的CsMPs开展溶解实验，评估其在水环境中的溶出性与铯释放动力学。
• 测量并比较CsMPs与可溶性铯物种的比活度，以评估其内部辐射剂量潜力。
• 将东京CsMPs的微观结构与相组成与福岛地区样品进行对比，评估其形成与成分的一致性。
• 基于粒子周围100-µm水层内的β能沉积率，进行辐射剂量计算。

实验结果

研究问题

• RQ1 2011年3月15日东京总铯放射性活度中，有多少比例可归因于铯富集微粒（CsMPs）？
• RQ2 在东京采集的CsMPs的纳米尺度结构与化学组成为何？其与福岛地区样品相比有何异同？
• RQ3 铯在CsMPs中主要存在于何处——溶解于SiO2基质中，还是与独立相相关？
• RQ4 东京来源CsMPs的比活度是多少？其与其它环境放射性核素相比如何？
• RQ5 CsMPs的高放射性与低溶解性对吸入后内部辐射剂量有何影响？

主要发现

• 粒径在0.58至2.0 µm之间的CsMPs在2011年3月15日东京总铯放射性活度中占比达80–89%，表明其在初始沉降中起主导作用。
• 东京采集的CsMPs与福岛地区样品具有相同的纳米尺度结构：由嵌入非晶态SiO2玻璃中的Zn-Fe-氧化物纳米颗粒聚集体组成。
• 铯主要与Zn-Fe-氧化物纳米颗粒结合，或以本征铯相的纳米尺度夹杂物形式存在，而非溶解于SiO2基质中。
• 东京来源CsMPs中铯的浓度范围为0.55至10.9 wt%，通常低于福岛地区颗粒（8.5–12.9 wt%）。
• 东京来源CsMPs的比活度高达1×10¹¹ Bq/g，是核事故发生后颗粒物中极为罕见的高值。
• 吸入这些CsMPs将在粒子表面100-µm水层内产生局部β辐射剂量率（0.51–12）×10⁻³ Gy/h，表明其相比可溶性铯物种可能引发更持久且强烈的内部照射。