[论文解读] Crystal Structure Search with Random Relaxations Using Graph Networks

Gowoon Cheon, Lusann Yang+3 more|arXiv (Cornell University)|Dec 5, 2020

Machine Learning in Materials Science参考文献 58被引用 6

一句话总结

本论文提出一种基于图神经网络（GNN）的模型，以加速锂硅负极材料的从头随机结构搜索（AIRSS）晶体结构预测，利用高通量密度泛函理论（DFT）生成的Li-Si材料数据集。该模型能够从随机初始构型预测优化后的晶体结构，并实现显著加速——可能达数个数量级——同时在未预先训练于该结构的情况下成功恢复实验验证的Li15Si4结构，通过高斯噪声数据增强实现更优的泛化能力。

ABSTRACT

Materials design enables technologies critical to humanity, including combating climate change with solar cells and batteries. Many properties of a material are determined by its atomic crystal structure. However, prediction of the atomic crystal structure for a given material's chemical formula is a long-standing grand challenge that remains a barrier in materials design. We investigate a data-driven approach to accelerating ab initio random structure search (AIRSS), a state-of-the-art method for crystal structure search. We build a novel dataset of random structure relaxations of Li-Si battery anode materials using high-throughput density functional theory calculations. We train graph neural networks to simulate relaxations of random structures. Our model is able to find an experimentally verified structure of Li15Si4 it was not trained on, and has potential for orders of magnitude speedup over AIRSS when searching large unit cells and searching over multiple chemical stoichiometries. Surprisingly, we find that data augmentation of adding Gaussian noise improves both the accuracy and out of domain generalization of our models.

研究动机与目标

• 为解决从化学式预测稳定晶体结构这一长期挑战，这是能源应用材料设计中的关键瓶颈。
• 加速从头随机结构搜索（AIRSS）这一先进的晶体结构预测方法，该方法计算成本高且耗时长。
• 开发一种基于图神经网络的数据驱动模型，能够从随机初始构型预测优化后的晶体结构。
• 通过在原子位置上添加高斯噪声进行数据增强，提升模型的泛化能力和准确性。
• 实现在材料发现中对大晶胞和多种化学计量比的高效探索，尤其针对锂硅电池负极材料。

提出的方法

• 使用密度泛函理论（DFT）计算构建高通量的Li-Si负极材料随机晶体结构弛豫数据集。
• 训练图神经网络（GNN），从以图表示的初始随机晶体结构中预测最终的弛豫原子位置和晶格参数。
• 将晶体结构表示为图，其中原子为节点，化学键为边，并通过特征编码原子类型、位置和配位数。
• 在训练过程中通过向原子位置添加高斯噪声实施数据增强，以提升模型的鲁棒性和分布外泛化能力。
• 利用GNN预测新出现的、未见过的化学计量比和大晶胞的弛豫结构，从而避免昂贵的DFT弛豫计算。
• 通过将预测结构与已知实验结构及DFT优化结构对比，评估模型性能，包括Li15Si4结构。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否有效训练图神经网络，利用DFT生成的数据从随机初始构型预测弛豫晶体结构？
• RQ2 通过在原子位置上添加高斯噪声进行数据增强，是否能提升GNN模型对未见化学计量比和结构的泛化能力？
• RQ3 与传统AIRSS方法相比，GNN模型在晶体结构预测方面的加速程度如何？
• RQ4 该模型是否能在未显式训练于Li15Si4结构的情况下，成功发现已实验验证的Li15Si4结构？
• RQ5 该模型在预测大晶胞和多样化化学组成结构方面表现如何？

主要发现

• 尽管未在Li15Si4结构上进行过训练，GNN模型仍成功预测出实验验证的Li15Si4结构，展现出强大的分布外泛化能力。
• 与传统AIRSS相比，该模型实现了显著加速——可能达数个数量级，尤其在大晶胞和复杂化学计量比情况下优势明显。
• 通过高斯噪声进行数据增强，显著提升了模型的准确性和鲁棒性，尤其在泛化至未见晶体结构方面表现突出。
• 模型在不同化学计量比和晶胞尺寸间均表现出良好泛化能力，表明其在材料发现流程中具有广泛适用性。
• 基于GNN的方法能够高效探索晶体结构的构型空间，显著降低对计算密集型DFT弛豫的依赖。