[论文解读] CrystalGAN: Learning to Discover Crystallographic Structures with Generative Adversarial Networks

Asma Nouira, Nataliya Sokolovska+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 26, 2018

Machine Learning in Materials Science参考文献 18被引用 87

一句话总结

CrystalGAN 引入一个两步跨域 GAN 架构，包含特征转移阶段和晶体学引导的几何约束，用以从二元观测生成新颖的三元氢化物结构。它在生成化学上可行的三元体方面优于标准 GAN 与 DiscoGAN。

ABSTRACT

Our main motivation is to propose an efficient approach to generate novel multi-element stable chemical compounds that can be used in real world applications. This task can be formulated as a combinatorial problem, and it takes many hours of human experts to construct, and to evaluate new data. Unsupervised learning methods such as Generative Adversarial Networks (GANs) can be efficiently used to produce new data. Cross-domain Generative Adversarial Networks were reported to achieve exciting results in image processing applications. However, in the domain of materials science, there is a need to synthesize data with higher order complexity compared to observed samples, and the state-of-the-art cross-domain GANs can not be adapted directly. In this contribution, we propose a novel GAN called CrystalGAN which generates new chemically stable crystallographic structures with increased domain complexity. We introduce an original architecture, we provide the corresponding loss functions, and we show that the CrystalGAN generates very reasonable data. We illustrate the efficiency of the proposed method on a real original problem of novel hydrides discovery that can be further used in development of hydrogen storage materials.

研究动机与目标

• 推动在现实世界应用中高效生成新型多元素稳定化学化合物的动力与可行性。
• 利用无监督生成模型解决发现稳定晶体材料的组合性难题。
• 开发一个基于 GAN 的框架，提升数据域复杂度超越观测样本。
• 在氢存储材料上展示该方法并与基线方法进行比较。

提出的方法

• 提出 CrystalGAN，包含两个跨域 GAN 模块以及它们之间的特征转移步骤。
• 使用重构损失和对抗损失来确保二元类域之间的映射具有 plausibility（似然性）。
• 在第二步 GAN 中引入几何晶体约束（最近邻距）以加强稳定性。
• 执行两步工作流：先生成具有增强复杂性的伪二进制数据，然后通过特征转移创建更高阶（如三元）的结构。
• 将晶体学数据表示为来自 POSCAR 文件的四维张量，并输入到编码-解码风格的网络中。
• 使用交叉验证的超参数进行训练，采用 Adam 优化器和领域特定距离约束（d1=1.8 Å，d2=3 Å）。

实验结果

研究问题

• RQ1 跨域 GAN 是否能够学习二元晶体领域之间的关系以合成新颖的三元结构？
• RQ2 在加入特征转移步骤和几何约束后，生成的三元结构的质量与稳定性是否比标准 GAN 和 DiscoGAN 更好？
• RQ3 生成的三元结构是否符合晶体学距离约束且物理上可行？
• RQ4 CrystalGAN 在真实的氢存储相关系统（如 Pd-H、Ni-H、Pd-Ni-H、Mg-Ti-H）上的表现如何？

主要发现

• 带有几何约束的 CrystalGAN 生成的三元结构质量高于基线 GAN 和 DiscoGAN。
• 在 Pd–Ni–H 和 Mg–Ti–H 任务中，带约束的 CrystalGAN 分别产生 9 个和 8 个有效三元结构，优于无约束变体和基线方法。
• 标准 GAN 和 DiscoGAN 在从二元观测生成有效三元结构方面表现较差。
• CrystalGAN 能表示并生成类似 POSCAR 的晶体数据，从而便于后续通过 DFT 或实验进行验证。
• 几何约束被证明可以引导第二步 GAN 朝向在生成晶体中的化学可行邻近距离。