[论文解读] Direct evidence for flat bands in twisted bilayer graphene from nano-ARPES

Simone Lisi, Xiaobo Lu+22 more|arXiv (Cornell University)|Feb 6, 2020

Graphene research and applications参考文献 42被引用 308

一句话总结

本研究通过纳米角分辨光电子能谱（nano-ARPES）在约1.3°的魔角附近，首次提供了扭曲双层石墨烯（TBG）中平坦能带的直接实验证据，结合低能电子显微镜（LEEM）和扫描隧道显微镜（STM）对扭转角和洁净度进行精确表征。结果证实了具有强动量空间局域化的高度色散平坦能带，验证了理论预测的TBG能带结构关键特征。

ABSTRACT

Transport experiments in twisted bilayer graphene revealed multiple superconducting domes separated by correlated insulating states. These properties are generally associated with strongly correlated states in a flat mini-band of the hexagonal moir\'e superlattice as it was predicted by band structure calculations. Evidence for such a flat band comes from local tunneling spectroscopy and electronic compressibility measurements, reporting two or more sharp peaks in the density of states that may be associated with closely spaced van Hove singularities. Direct momentum resolved measurements proved difficult though. Here, we combine different imaging techniques and angle resolved photoemission with simultaneous real and momentum space resolution (nano-ARPES) to directly map the band dispersion in twisted bilayer graphene devices near charge neutrality. Our experiments reveal large areas with homogeneous twist angle that support a flat band with spectral weight that is highly localized in momentum space. The flat band is separated from the dispersive Dirac bands which show multiple moir\'e hybridization gaps. These data establish the salient features of the twisted bilayer graphene band structure.

研究动机与目标

• 为近魔角（~1.3°）扭曲双层石墨烯（TBG）中平坦能带的存在提供直接实验证实，这是关联电子现象的关键理论预测。
• 通过在开放、非封装的TBG器件中实现亚微米级空间分辨率和动量分辨率，克服以往ARPES研究在宏观或封装器件中的局限性。
• 利用关联的LEEM与STM技术精确测定TBG器件的扭转角和电子均匀性，从而实现可靠的纳米-ARPES测量。
• 在电荷中性点附近解析TBG的能带色散，特别是识别平坦的能带和其与色散性狄拉克能带的分离。
• 通过将实验ARPES数据与紧束缚模型计算结果对比，验证莫尔超晶格能带结构的理论模型。

提出的方法

• 采用撕裂堆叠法在Si/SiO₂基底上制备开放型扭曲双层石墨烯（TBG）器件，使用机械剥离的石墨烯和六方氮化硼（hBN），并配备石墨背栅和顶接触电极。
• 在超高真空条件下进行原位退火，温度约350 °C，以去除聚合物残留物和碳氢化合物污染，随后进行表征。
• 结合低能电子显微镜（LEEM）的明场和暗场模式，对大面积扭转角均匀性进行成像，并识别AB/BA堆叠区域。
• 利用扫描隧道显微镜（STM）测量莫尔周期性（10.3–10.8 nm），并以高精度提取局部扭转角（1.31°–1.37°）。
• 在Elettra同步辐射光束线进行纳米-ARPES测量，空间分辨率达~600 nm，能量分辨率~45 meV，动量分辨率~0.005 Å⁻¹，使用p偏振光以45°入射角照射。
• 通过STM傅里叶变换提取扭转角，关系式为 λM = 4π / (√3 |q₀|) 和 θ = 2 arcsin(𝑎 / (2λM))，其中 a = 0.246 nm。
• 理论ARPES强度通过最近邻紧束缚模型和扭曲连续体理论模拟，针对 θ = 1.34°，投影至第一小布里渊区。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过动量分辨光谱技术直接观测到近魔角扭曲双层石墨烯中的平坦能带？
• RQ2 在开放、非封装的TBG器件中，扭转角的空间均匀性如何？其对电子结构测量有何影响？
• RQ3 纳米-ARPES测得的能带色散与平坦能带的理论预测在定量上是否一致？
• RQ4 莫尔杂化能隙与能带平坦化在相同TBG区域中是否共存？其空间相关性如何？
• RQ5 关联的LEEM与STM技术能否可靠识别并表征扭转角变化极小的均匀TBG区域，以支持高分辨率ARPES测量？

主要发现

• 纳米-ARPES实验揭示了一条在动量空间高度局域化的平坦能带，证实了在魔角附近TBG中存在平坦的能带。
• 该平坦能带与色散性狄拉克能带明显分离，后者表现出多个莫尔杂化能隙，与理论预测一致。
• 同一器件上的STM测量显示，在1 µm距离内扭转角范围为1.31°至1.37°，平均值约为1.34°，证实了局部高均匀性。
• LEEM与μ-LEED分析排除了低于0.55°和高于2°的扭转角，确立了均匀TBG区域的范围为0.55° < θ < 2°。
• 在同一样品区域的两个不同位置进行的定点纳米-ARPES测量表现出优异的可重复性，证实了电子结构的稳定性和均匀性。
• 实验测得的能带色散和ARPES强度分布与基于θ = 1.34°的紧束缚模型计算结果高度一致，验证了莫尔能带形成理论框架的正确性。