[论文解读] Effect of Stacking Order on the Electronic State of 1T-TaS$_2$

Zongxiu Wu, Kunliang Bu+8 more|arXiv (Cornell University)|May 18, 2021

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一句话总结

本研究利用高分辨率扫描隧道显微镜与谱学技术，探究堆叠顺序对1T-TaS2中电子态的影响。结果表明，大能隙是单层行为的本征性质，源于莫特绝缘体机制；而堆叠差异仅在台阶边缘附近诱导出小能隙或金属性态，这是表面效应所致，而非体相性质。

ABSTRACT

New theoretical proposals and experimental findings on transition metal dichalcogenide 1T-TaS$_2$ have revived interests in its possible Mott insulating state. We perform a comprehensive scanning tunneling microscopy and spectroscopy experiment on different single-step areas in pristine 1T-TaS$_2$. After accurately determining the relative displacement of Star-of-David super-lattices in two layers, we find different stacking orders can correspond to the similar large-gap spectrum on the upper terrace. When the measurement is performed away from the step edge, the large gap spectrum can always be maintained. The stacking order seems rarely disturb the large-gap spectrum in the ideal bulk material. We conclude that the large insulating gap is from the single-layer property, which is a correlation-induced Mott gap based on the single-band Hubbard model. Specific stacking orders can perturb the state and induce a small-gap or metallic spectrum for a limited area around the step edge, which we attribute to a surface and edge phenomenon. Our work provides more evidence about the surface electronic state and deepens our understanding of the Mott insulating state in 1T-TaS$_2$.

研究动机与目标

• 确定堆叠顺序对1T-TaS2电子结构的影响。
• 解决长期存在的争议：即1T-TaS2中大能隙是否源于莫特绝缘体机制或能带绝缘体效应。
• 澄清体相晶体中堆叠顺序是否在材料中诱导出不同的电子相。
• 研究表面与边缘效应在改变台阶边缘附近电子态中的作用。
• 通过解理样品中的单台阶区域，为1T-TaS2中莫特能隙的起源提供实验证据。

提出的方法

• 在解理的1T-TaS2晶体的单台阶区域进行综合的扫描隧道显微镜（STM）与谱学（STS）测量。
• 通过分析STM形貌与dI/dV谱，精确确定星形大卫（Star-of-David, SD）超晶格的层间对齐。
• 在不同台阶面与台阶边缘处测绘dI/dV谱，以比较不同堆叠顺序下的电子态。
• 利用原子级分辨成像识别缺陷，并确认原子晶格结构，包括与缺失Ta原子相关的三叶草形缺陷。
• 分析多台阶区域以检验堆叠序列模型，包括AA-AC-...与AA-AA-AA堆叠。
• 将谱学特征（如抑制的 Hubbard 带）与堆叠构型相关联，以推断电子行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 1T-TaS2中的堆叠顺序是否显著改变STM谱中观察到的大能隙？
• RQ2 1T-TaS2中的大能隙是单层中莫特物理效应的结果，还是堆叠引起的能带绝缘体效应？
• RQ3 与体相相比，边缘与表面效应在多大程度上改变了电子态？
• RQ4 能否通过STS与STM形貌实验区分不同的堆叠顺序（如AA与AC）？
• RQ5 在台阶边缘附近观察到的小能隙谱的起源是什么？是本征的还是表面诱导的？

主要发现

• 包括AA与AC在内的不同堆叠顺序均能在上部台阶面上产生大能隙谱，表明该能隙与堆叠无关。
• 在远离台阶边缘的体相区域，大绝缘能隙得以保持，支持其源于单层莫特物理机制。
• 小能隙或金属性谱仅在台阶边缘附近的有限区域内出现，表明这是表面或边缘效应，而非体相性质。
• 该大能隙与单带 Hubbard 模型中的关联诱导莫特能隙一致，而非由堆叠引起的能带隙。
• 三叶草形缺陷特征对应于次近邻的S原子，与中心Ta原子缺失相关，导致上 Hubbard 带被抑制。
• 显示AA-AA-AA堆叠的多台阶区域与单元胞加倍模型矛盾，排除了周期性堆叠引起的能带隙作为大能隙起源的可能性。