[论文解读] Electronic nematicity in FeSe: a first-principles perspective

Xuanyu Long, Shunhong Zhang+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 8, 2019

Iron-based superconductors research参考文献 74被引用 5

一句话总结

本研究通过从头算DFT+U和杂化泛函计算表明，FeSe中的电子向列序源于$C_4$旋转对称性的自发破缺，揭示了两种不同的向列态：一种是传统的$B_{1g}$伊辛向列序，另一种是此前未报道的双分量$E_u$向量向列序。$E_u$态破缺反演对称性，解释了ARPES实验中缺失的电子口袋，提供了与高分辨率实验数据一致的对称性破缺电子结构。

ABSTRACT

Electronic nematicity is an important order in most iron-based superconductors, and FeSe represents a unique example, in which nematicity disentangles from spin ordering. It is commonly perceived that this property arises from strong electronic correlation, which can not be properly captured by density functional theory (DFT). Here, we show that by properly considering the paramagnetic condition and carefully searching the energy landscape with symmetry-preconditioned wavefunctions, two nematic solutions stand out at either the DFT+$U$ or hybrid functional level, both of which are lower in energy than the symmetric solution. The ground-state band structure and Fermi surface can be well compared with the recent experimental results. Symmetry analysis assigns these two new solutions to the $B_{1g}$ and $E_u$ irreducible representations of the D$_{4h}$ point group. While the $B_{1g}$ Ising nematicity has been widely discussed in the context of vestigial stripe antiferromagnetic order, the two-component $E_u$ vector nematicity is beyond previous theoretical discussion. Distinct from the $B_{1g}$ order, the $E_u$ order features mixing of the Fe $d$-orbitals and inversion symmetry breaking, which lead to striking experimental consequences, e.g. missing of an electron pocket.

研究动机与目标

• 解决块体FeSe中无自旋序情况下的向列序电子起源问题。
• 确定如DFT+U和杂化泛函等从头算方法是否能在关联体系中克服标准DFT的局限性，从而捕捉向列序。
• 利用群论和波函数预处理方法，识别并分类FeSe中受对称性保护的向列序参数。
• 将预测的能带结构和费米面与近期高分辨率ARPES测量结果进行比较。
• 预测$E_u$向列态的新颖实验信号，如能带色散异常和二次谐波生成（SHG）响应。

提出的方法

• 采用DFT+U和杂化HSE06泛函，并引入旋转不变$U$修正（$U$ - $J$ = 3.6 eV），以处理FeSe中的强电子关联效应。
• 使用波函数预处理方法以逃离局部极小值，探测对称性破缺解，初始结构来自畸变晶格或位移的Fe层。
• 应用对称性预处理的波函数，确保搜索空间尊重$D_{4h}$点群，同时允许自发对称性破缺。
• 进行系统的结构弛豫和晶格参数调节（面内参数与Se原子高度），以评估稳定性与电子响应。
• 利用群论将序参数分类为不可约表示（$B_{1g}$和$E_u$），并分析其轨道与对称性特性。
• 采用阻尼速度摩擦算法进行电子能量最小化，以改善复杂能量景观中的收敛性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在无磁序的条件下，含关联修正的从头算DFT方法是否能再现FeSe中观测到的向列电子结构？
• RQ2 导致FeSe中向列序的对称性保护序参数是什么？它们与传统的$B_{1g}$伊辛向列序有何不同？
• RQ3 本文预测的$E_u$向量向列序是否会产生可实验探测的信号，如反演对称性破缺和费米面口袋的缺失？
• RQ4 波函数预处理如何在如FeSe这类关联体系中实现对称性破缺解的发现？
• RQ5 $E_u$向列态能否解释理论预测的费米面与ARPES观测之间的差异，特别是电子口袋的缺失？

主要发现

• 在DFT+U和杂化泛函水平下，$B_{1g}$和$E_u$两种向列态的能量均低于对称相。
• $E_u$向列态破缺反演对称性，并表现出轨道混杂，这在传统的$B_{1g}$向列序中并不存在。
• $E_u$向列序解释了ARPES实验中缺失的电子口袋，与高分辨率实验数据对比得到验证。
• $E_u$态的基态能带结构和费米面拓扑与近期ARPES测量结果定量一致。
• 波函数预处理对于获取真实的向列基态至关重要，因为对称初始条件会使最小化过程陷入对称解中。
• $E_u$向列态被预测会产生独特的二次谐波生成（SHG）响应，为实验提供直接探测手段。