[论文解读] Environmental Screening and Ligand-Field Effects to Magnetism in CrI$_3$ Monolayer

David Soriano, А. Н. Руденко+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 8, 2021

2D Materials and Applications参考文献 63被引用 35

一句话总结

本研究揭示，CrI3 单层中的磁性源于由铁磁性和反铁磁性 Cr-Cr 耦合通道相互作用驱动的多轨道超交换机制，其中配体（I）的 p 轨道起决定性作用。环境屏蔽——尤其是六方氮化硼封装——非单调地调制库仑相互作用，从而通过介电效应调控交换耦合，进而调节自旋波色散关系和居里温度。

ABSTRACT

We present a detailed study on the microscopic origin of magnetism in suspended and dielectrically embedded CrI$_3$ monolayer. To this end, we down-fold two distinct minimal generalized Hubbard models with different orbital basis sets from \emph{ab initio} calculations using the constrained random phase approximation. Within mean-field approximation, we show that these models are capable of describing the formation of localized magnetic moments in CrI$_3$ and of reproducing electronic properties of full \emph{ab initio} calculations. We utilize the magnetic force theorem to study microscopic magnetic exchange channels between the different orbital manifolds. We find a multi-orbital super-exchange mechanism as the origin of magnetism in CrI$_3$ resulting from a detailed interplay between effective ferro- and anti-ferromagnetic Cr-Cr $d$ coupling channels, which is decisively affected by the ligand (I) $p$ orbitals. We show how environmental screening such as resulting from encapsulation with hexagonal boron nitride (hBN) of the CrI$_3$ monolayer affects the Coulomb interaction in the film and how this successively controls its magnetic properties. Driven by a non-monotonic interplay between nearest and next-nearest neighbour exchange interactions we find the magnon dispersion and the Curie temperature to be non-trivially affected by the environmental dielectric screening.

研究动机与目标

• 理解在不同环境条件下 CrI3 单层中磁性的微观起源。
• 研究封装（如 hBN）带来的介电屏蔽如何改变库仑相互作用和磁交换耦合。
• 确定配体（I）p 轨道在通过多轨道超交换介导磁交换中的作用。
• 量化环境屏蔽对二维 CrI3 中居里温度和自旋波色散关系的影响。

提出的方法

• 利用从头算密度泛函理论（DFT）和约束 RPA 构建最小化的广义 Hubbard 模型，以获得精确的库仑张量。
• 将两个模型进行约化：一个仅包含 Cr d 轨道（d-only），另一个包含 I p 轨道（d+p），以捕捉配体场效应。
• 在平均场哈特ree-福克理论框架下求解模型，获得自旋分辨的准粒子能带结构。
• 应用磁力定理计算轨道分辨的交换相互作用。
• 采用 Wannier 函数连续电介质静电方法（WFCE）引入介电封装带来的环境屏蔽效应。
• 分析在不同介电屏蔽条件下，最近邻和次近邻相互作用对交换耦合的非单调依赖关系。

实验结果

研究问题

• RQ1 配体 p 轨道如何影响 CrI3 单层中的磁交换路径？
• RQ2 多轨道超交换在稳定 CrI3 中铁磁性方面起什么作用？
• RQ3 hBN 封装带来的介电屏蔽如何改变有效库仑相互作用和磁交换耦合？
• RQ4 环境屏蔽在多大程度上调节 CrI3 中的居里温度和自旋波色散关系？
• RQ5 能否通过封装实现库仑工程以调控二维范德华磁体的磁性？

主要发现

• CrI3 单层中的磁性源于涉及铁磁性和反铁磁性 Cr-Cr 耦合通道竞争的多轨道超交换机制。
• 配体（I）p 轨道在介导和调节交换相互作用中至关重要，尤其通过 t2g-t2g 和 t2g-eg 杂化路径。
• 介电封装带来的环境屏蔽非单调地改变有效库仑相互作用，导致交换耦合发生非平凡变化。
• CrI3 中的居里温度和自旋波色散关系可通过介电屏蔽强烈且非单调地调控，最佳调控效果出现在中等屏蔽强度附近。
• 包含 I p 轨道的 d+p 模型比仅含 d 轨道的 d-only 模型更准确地描述磁交换，尤其是在屏蔽条件下。
• 本研究证明，通过封装实现的库仑工程是调控二维 CrI3 中磁基态和自旋激发态的可行途径。