[论文解读] Experimental quantum computational chemistry with optimised unitary coupled cluster ansatz

Shaojun Guo, Jinzhao Sun+36 more|arXiv (Cornell University)|Dec 15, 2022

Nanocluster Synthesis and Applications参考文献 58被引用 5

一句话总结

该论文通过在含噪中等规模量子（NISQ）设备上结合误差缓解技术——读出误差缓解（REM）、Clifford拟合（CF）和经典噪声缓解（CMX）——实验验证了采用酉耦合簇（UCC）ansatz的优化变分量子本征求解器（VQE）在量子计算化学中的应用，成功实现了对H₂在所有键长下的化学精度，以及对LiH在小键长下的化学精度。通过上述方法，能量误差降低了两个数量级，验证了该方法在NISQ设备上的可扩展性和鲁棒性。

ABSTRACT

Quantum computational chemistry has emerged as an important application of quantum computing. Hybrid quantum-classical computing methods, such as variational quantum eigensolvers (VQE), have been designed as promising solutions to quantum chemistry problems, yet challenges due to theoretical complexity and experimental imperfections hinder progress in achieving reliable and accurate results. Experimental works for solving electronic structures are consequently still restricted to nonscalable (hardware efficient) or classically simulable (Hartree-Fock) ansatz, or limited to a few qubits with large errors. The experimental realisation of scalable and high-precision quantum chemistry simulation remains elusive. Here, we address the critical challenges {associated with} solving molecular electronic structures using noisy quantum processors. Our protocol presents significant improvements in the circuit depth and running time, key metrics for chemistry simulation. Through systematic hardware enhancements and the integration of error mitigation techniques, we push forward the limit of experimental quantum computational chemistry and successfully scale up the implementation of VQE with an optimised unitary coupled-cluster ansatz to 12 qubits. We produce high-precision results of the ground-state energy for molecules with error suppression by around two orders of magnitude. We achieve chemical accuracy for H$_2$ at all bond distances and LiH at small bond distances in the experiment, even beyond the two recent concurrent works. Our work demonstrates a feasible path towards a scalable solution to electronic structure calculation, validating the key technological features and identifying future challenges for this goal.

研究动机与目标

• 在超导量子处理器上实现并优化用于量子计算化学的酉耦合簇（UCC）ansatz。
• 降低量子线路深度和门数，以增强NISQ设备中的可扩展性并减少误差累积。
• 评估误差缓解技术（REM、CF和CMX）在提升分子基态能量精度方面的有效性。
• 分析不同分子体系（H₂、LiH、F₂）和键长下资源成本与误差源（读出误差、门误差、残余误差）的影响。
• 通过理论与实验优化，证明在当前硬件限制下，实现化学精度量子模拟的可行性。

提出的方法

• 研究采用酉耦合簇单重和双重（UCCSD）ansatz作为量子线路结构，用于制备分子电子波函数。
• 应用线路优化策略以减少门数和线路深度，提升可扩展性并降低退相干效应。
• 应用读出误差缓解（REM）以校正测量读出误差，同时使用Clifford拟合（CF）和经典噪声缓解（CMX）抑制残余误差。
• 在超导量子处理器上执行变分量子本征求解器（VQE）算法，通过重复测量获取能量期望值，并利用经典优化方法调整参数。
• 通过比较各误差缓解步骤前后的能量值来量化误差源：E₁（REM前）、E₂（REM后）、E₃（REM与CF后）、E₄（所有校正后），差值E₂−E₁、E₃−E₂、E₄−E₃分别隔离出读出误差、门误差和残余误差。
• 通过跟踪H₂、LiH和F₂在不同键长下的平均运行时间和测量次数，进行资源估算，评估可扩展性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在当前的NISQ设备上，优化后的UCC-VQE ansatz能否对H₂和LiH等小分子实现化学精度？
• RQ2 结合使用REM、CF和CMX等误差缓解技术，在量子化学模拟中降低能量误差的效率如何？
• RQ3 读出误差和门误差对能量精度有何影响？这些误差如何随系统规模增大而变化？
• RQ4 线路优化在多大程度上减少了门数和线路深度？这种减少是否可扩展至更大分子？
• RQ5 在不同分子中，VQE模拟的主要误差源是什么？这些误差如何随分子大小和键长变化？

主要发现

• 优化后的UCC-VQE实现对所有测试键长下H₂的化学精度，经误差缓解后相对能量误差降低至0.278%。
• 在小键长下，LiH的相对能量误差为0.778%，表明在稍大分子体系中仍保持高精度。
• REM、CF与CMX的联合使用使能量误差相比初始状态降低了约两个数量级，显著提升了保真度。
• 对于H₂等小分子，读出误差是主要误差源；而随着体系规模增大，门误差的影响更为显著，表明误差分布随分子复杂度增加而发生变化。
• 资源成本（以平均运行时间和测量次数衡量）随体系规模近似线性增长，表明该方法在更大分子上具有可扩展性。
• 尽管存在硬件限制，VQE方案在F₂（R = 2.0）上仍保持有效且可靠，表明即使未完全达到化学精度，系统仍具鲁棒性。