[论文解读] Foerster resonance energy transfer rate and local density of optical states are uncorrelated in any dielectric nanophotonic medium

Martijn Wubs, Willem L. Vos|University of Twente Research Information|Jul 22, 2015

Photonic and Optical Devices参考文献 59被引用 31

一句话总结

本文通过解析方法证明，在介电纳米光子系统中，Förster共振能量转移（FRET）速率与局域光态密度（LDOS）在本质上无关，即使环境显著改变自发辐射。利用精确与近似格林函数形式，作者表明FRET仅取决于静态偶极-偶极相互作用以及格林函数虚部的宽带积分，而非频率相关的LDOS，从而解决了长期存在的实验矛盾。

ABSTRACT

Motivated by the ongoing debate about nanophotonic control of Foerster resonance energy transfer (FRET), notably by the local density of optical states (LDOS), we study an analytic model system wherein a pair of ideal dipole emitters - donor and acceptor - exhibit energy transfer in the vicinity of an ideal mirror. The FRET rate is controlled by the mirror up to distances comparable to the donor-acceptor distance, that is, the few-nanometer range. For vanishing distance, we find a complete inhibition or a four-fold enhancement, depending on dipole orientation. For mirror distances on the wavelength scale, where the well-known `Drexhage' modification of the spontaneous-emission rate occurs, the FRET rate is constant. Hence there is no correlation between the Foerster (or total) energy transfer rate and the LDOS. At any distance to the mirror, the total energy transfer between a closely-spaced donor and acceptor is dominated by Foerster transfer, i.e., by the static dipole-dipole interaction that yields the characteristic inverse-sixth-power donor-acceptor distance dependence in homogeneous media. Generalizing to arbitrary inhomogeneous media with weak dispersion and weak absorption in the frequency overlap range of donor and acceptor, we derive two main theoretical results. Firstly, the spatially dependent Foerster energy transfer rate does not depend on frequency, hence not on the LDOS. Secondly the FRET rate is expressed as a frequency integral of the imaginary part of the Green function. This leads to an approximate FRET rate in terms of the LDOS integrated over a huge bandwidth from zero frequency to about 10 times the donor emission frequency, corresponding to the vacuum-ultraviolet. Even then, the broadband LDOS hardly contributes to the energy transfer rates. We discuss practical consequences including quantum information processing.

研究动机与目标

• 解决关于Förster共振能量转移（FRET）速率在纳米光子环境中是否依赖于局域光态密度（LDOS）的相互矛盾的实验报告。
• 为弱色散与弱吸收的非均匀介电介质中的FRET建立严格的理论框架。
• 确定是否可通过LDOS工程控制FRET速率，如在许多纳米光子应用中所假设的那样。
• 阐明格林函数及其频率积分在超越LDOS近似时对FRET动力学的支配作用。

提出的方法

• 通过理想镜面附近的供体-受体偶极子对的解析建模，将FRET动力学与自发辐射效应分离。
• 利用格林函数的虚部推导精确的FRET速率，表示为高达供体频率10倍的宽频带积分。
• 发展高频与低频近似形式的静态格林函数，以评估其准确度与物理相关性。
• 使用正弦积分函数与渐近展开，评估均匀介质与镜面影响下振荡格林函数分量的积分。
• 将LDOS近似与精确表达式进行比较，量化误差范围，特别是在几纳米量级区域。
• 在λ = 628 nm处进行数值计算，以可视化距离依赖行为并验证理论预测。

实验结果

研究问题

• RQ1 在介电纳米光子结构中，Förster共振能量转移（FRET）速率是否与局域光态密度（LDOS）相关？
• RQ2 是否可仅通过LDOS工程控制FRET，如许多纳米光子设计中所假设的那样？
• RQ3 FRET速率对电磁环境的函数依赖关系是什么，且与LDOS无关？
• RQ4 在强场非均匀性（如靠近镜面）的系统中，LDOS近似对FRET的准确性如何？
• RQ5 格林函数在供体发射频率之外的宽带贡献对FRET速率的影响程度如何？

主要发现

• FRET速率在供体发射频率处与LDOS无关，这与广泛持有的直接相关性假设相矛盾。
• 即使在强LDOS变化情况下（如镜面附近出现四倍增强或完全抑制），当在相关频率范围内平均时，FRET速率保持不变。
• FRET速率取决于格林函数虚部的频率积分，其带宽扩展至供体频率的10倍，而非单一频率下的LDOS。
• LDOS近似引入的相对误差与(Ωr_da n/c)^5成正比，证实其仅在带宽与距离乘积较小时具有高精度。
• 在几纳米量级的距离下，FRET速率由静态偶极-偶极相互作用主导，具有r_da^(-6)依赖性，与LDOS无关。
• 在λ = 628 nm处的数值模拟表明，FRET速率在镜面距离为波长量级时保持恒定，而此时LDOS显著变化，进一步支持二者无相关性。