[论文解读] Generation of ultrashort ion pulses from ultrafast electron-stimulated desorption

Marius Constantin Chirita Mihaila, Gabriel L. Szabo+4 more|arXiv (Cornell University)|Oct 4, 2023

Ion-surface interactions and analysisEngineering被引用 3

一句话总结

本文提出了一种利用超快电子激发脱附（UESD）从金属表面生成皮秒级离子脉冲的新方法，其中短时电子脉冲可诱导具有可控时序的离子脱附。该技术实现了8.5 keV能量下220 ps全宽半最大值（FWHM）的质子脉冲，为keV能量范围的离子脉冲设定了新基准，并使超快离子-表面相互作用的时间分辨研究成为可能。

ABSTRACT

We present an efficient method to produce laser-triggered proton pulses well below 500 ps pulse width at keV energies. We use femtosecond photoelectron pulses emitted from a cathode to enable ultrafast electron-stimulated desorption of adsorbates on a stainless steel plate under ultrahigh vacuum conditions. While direct photoionization of atoms to form well-timed ion pulses can suffer from a laser-focus-limited large starting volume, in our method the two-dimensional starting plane of the ions is defined with nanometer precision at a solid surface. We clearly outline how the method could be used in the future to efficiently produce ion beam pulses in the (sub)picosecond range for pump-probe experiments with ions.

研究动机与目标

• 为解决keV能量范围内缺乏亚皮秒级离子脉冲的问题，该问题限制了对超快离子-表面相互作用的时间分辨研究。
• 开发一种利用低激光强度（10^9–10^10 W/cm²）和超快电子发射生成精确同步、超短离子脉冲的方法。
• 通过定向电子激发脱附调控脱附离子的初始动量分布，突破当前离子源的脉冲宽度限制。
• 通过实验验证，利用定制化的UESD装置可在keV能量下实现持续时间小于250 ps的离子脉冲。
• 表征离子源设计并识别通过优化电子束几何形状和极化方式实现更短离子脉冲的潜在路径。

提出的方法

• 通过飞秒激光脉冲照射金属表面，利用超快电子激发脱附（UESD）产生短时电子脉冲。
• 强度为10^9–10^10 W/cm²的激光脉冲触发光电阴极的电子发射，随后诱导吸附的H₂O、H₂或CH₃物种脱附。
• 发射的电子引起弗朗克-康登跃迁，将吸附分子激发至排斥态，随后以离子形式脱附。
• 离子发射由电子脉冲触发，其时间与激光同步，从而实现对离子脉冲起始时间的精确控制。
• 利用SIMION软件模拟离子轨迹，建模收集电极（DT3）对离子的提取与过滤过程，考虑电场分布与几何约束。
• 通过MCP与PIN二极管信号之间的紫外反射时间测量系统抖动，获得约140 ps的电子抖动极限。

实验结果

研究问题

• RQ1 超快电子激发脱附能否在keV能量下产生持续时间小于250 ps的离子脉冲？
• RQ2 激光偏振如何影响UESD装置中离子脉冲的时序与脉冲宽度？
• RQ3 提取电极（DT2、DT3）的几何形状与电压在塑造离子飞行时间分布方面发挥何种作用？
• RQ4 脱附离子的初始动量分布在多大程度上可被工程化设计以减少脉冲展宽？
• RQ5 低功率激光系统（10^9–10^10 W/cm²）能否实现与高强激光驱动源（>10^15 W/cm²）相当的离子脉冲？

主要发现

• 实验成功实现8.5 keV动能下220 ps全宽半最大值（FWHM）的质子脉冲，创下keV能量范围离子脉冲的纪录。
• 通过四分之一波片调节激光偏振可调制离子脉冲幅度、时间偏移与脉冲宽度，0°偏振时性能最佳。
• 时间飞行谱中观察到两个独立的离子峰，实验测得间隔33 ns，模拟值为41 ns，表明DT3表面存在多个离子发射位点。
• 离子源设计起到几何滤波作用：仅从DT3表面特定起始位置发射的离子可被提取，从而减少时间展宽。
• 系统抖动测量值约为140 ps，表明电子与探测器时序限制并非脉冲展宽的主要原因。
• 也检测到C⁺与N⁺等较重离子，证实该方法在质子之外同样具有适用性。