[论文解读] Higher-dimensional spin selectivity in chiral crystals

Yinong Zhou, Dmitri Leo Mesoza Cordova+3 more|arXiv (Cornell University)|May 29, 2023

Heusler alloys: electronic and magnetic propertiesMaterials Science被引用 3

一句话总结

本研究展示了手性晶体（如InSeI）中的高维自旋选择性，其中沿螺旋轴的自旋轨道耦合（CISOC）与法平面内的反称自旋轨道耦合（ASOC）协同作用，实现了所有三个维度的自旋极化输运。第一性原理模拟与模型拟合揭示，通过表面解理、厚度调控或应变实现的对称性破缺可调节自旋纹理，从而实现三维自旋滤波，并为具有四进制或更高信息编码能力的多轴自旋电子器件提供了可能。

ABSTRACT

This study aims to investigate the interplay between chiral-induced spin-orbit coupling along the screw axis and antisymmetric spin-orbit coupling (ASOC) in the normal plane within a chiral crystal, using both general model analysis and first-principles simulations of InSeI, a chiral van der Waals crystal. While chiral molecules of light atoms typically exhibit spin selectivity only along the screw axis, chiral crystals with heavier atoms can have strong ASOC effects that influence spin-momentum locking in all directions. The resulting phase diagram of spin texture shows the potential for controlling phase transition and flipping spin by reducing symmetry through surface cleavage, thickness reduction or strain. We also experimentally synthesized high-quality InSeI crystals of the thermodynamically stable achiral analogue which showed exposed (110) facets corresponding to single-handed helices to demonstrate the potential of material realization for higher-dimensional spin selectivity in the development of spintronic devices.

研究动机与目标

• 研究手性晶体中沿螺旋轴的自旋轨道耦合（CISOC）与法平面内反称自旋轨道耦合（ASOC）之间的相互作用。
• 探讨通过表面解理、厚度减小或应变工程实现的对称性降低如何调控自旋纹理并实现多方向自旋滤波。
• 通过高质量InSeI晶体（暴露(110)面，对应单手性螺旋结构）的实验，证明高维自旋选择性的可行性。
• 提出一种多轴自旋电子器件架构，可检测三个正交方向的自旋极化，实现高密度信息处理。

提出的方法

• 对体相和单层InSeI进行了第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，以获得电子能带结构和自旋纹理。
• 推导出一个包含CISOC（λ_C k_z σ_z）和ASOC项的一般模型哈密顿量，并将其拟合至DFT结果，以分析三维动量空间中的自旋-动量锁定。
• 在k_x-k_y、k_z-k_x和k_z-k_y平面中生成价带和导带的自旋纹理图，以可视化三维自旋极化。
• 通过在x方向施加单轴应变，模拟对称性降低，将C_4对称性降至C_2对称性，从而改变自旋纹理的拓扑结构。
• 通过熔融生长法合成高质量InSeI晶体，并利用SEM、EDS和HRTEM进行表征，以确认结构手性和(110)面的暴露。
• 提出一种假设的自旋电子器件，包含三个独立的源-电压对（S1–S3，V1–V3），利用钨电极中的逆自旋霍尔效应，检测三维方向的自旋选择性。

实验结果

研究问题

• RQ1 手性晶体法平面内的反称自旋轨道耦合（ASOC）如何与沿螺旋轴的自旋轨道耦合（CISOC）相互作用，以实现三维自旋选择性？
• RQ2 是否可通过表面解理、厚度控制或应变工程实现对称性破缺，以调节自旋纹理并诱导自旋-动量锁定的相变？
• RQ3 重原子和大扭转角（如135°）在增强ASOC并实现手性范德瓦尔斯晶体（如InSeI）中的多方向自旋滤波中起什么作用？
• RQ4 实验合成的具有(110)面的InSeI晶体是否可表现出适合高维自旋电子应用的单手性螺旋纳米链？
• RQ5 多轴器件架构是否可检测三个正交方向的自旋极化，从而在自旋电子系统中实现四进制或更高进制的信息编码？

主要发现

• 第一性原理计算表明，在InSeI中，由于重原子和大扭转角的存在，法平面（k_x-k_y平面）内的ASOC显著，导致超出螺旋轴的复杂三维自旋纹理。
• 在体相InSeI中，k_x-k_y平面的自旋纹理在0%应变下具有C_4对称性，而在5%和10%单轴应变下降低为C_2对称性，从而实现对称性驱动的相变。
• 模型拟合结果证实，导带和价带的自旋纹理可由结合CISOC（λ_C k_z σ_z）和ASOC项的哈密顿量良好描述，实现完整的三维自旋-动量锁定。
• InSeI的单层(110)表面表现出具有左旋和右旋纳米链的显著自旋纹理，HRTEM和FFT索引结果证实了其手性自旋滤波特性，适用于二维体系。
• 所提出的器件架构中，三个独立的源-电压对（S1–S3，V1–V3）可实现对三个正交方向自旋极化的检测，表明其在四进制或八进制逻辑系统中具有潜在应用。
• 实验合成的InSeI获得了高质量晶体，其(110)面暴露，证实了实现单手性螺旋结构用于三维自旋电子应用的可行性。