[论文解读] Hybrid organic-inorganic two-dimensional metal carbide MXenes with amido- and imido-terminated surfaces

Chenkun Zhou, Di Wang+10 more|arXiv (Cornell University)|May 27, 2023

MXene and MAX Phase MaterialsMaterials Science被引用 3

一句话总结

本文提出了一类新型的杂化二维MXene（h-MXene），其表面为酰胺基和亚氨基终止，通过二维过渡金属碳化物的表面功能化合成。该杂化结构实现了有机与无机组分之间的相干光学耦合，并表现出卓越的水解稳定性，为可调谐2D功能材料提供了平台，具有增强的稳定性与界面工程潜力。

ABSTRACT

Two-dimensional (2D) transition-metal carbides and nitrides (MXenes) show impressive performance in applications, such as supercapacitors, batteries, electromagnetic interference shielding, or electrocatalysis. These materials combine the electronic and mechanical properties of 2D inorganic crystals with chemically modifiable surfaces, and surface-engineered MXenes represent an ideal platform for fundamental and applied studies of interfaces in 2D functional materials. A natural step in structural engineering of MXene compounds is the development and understanding of MXenes with various organic functional groups covalently bound to inorganic 2D sheets. Such hybrid structures have the potential to unite the tailorability of organic molecules with the unique electronic properties of inorganic 2D solids. Here, we introduce a new family of hybrid MXenes (h-MXenes) with amido- and imido-bonding between organic and inorganic parts. The description of h-MXene structure requires an intricate mix of concepts from the fields of coordination chemistry, self-assembled monolayers (SAMs) and surface science. The optical properties of h-MXenes reveal coherent coupling between the organic and inorganic components. h-MXenes also show superior stability against hydrolysis in aqueous solutions.

研究动机与目标

• 开发一类具有共价键合有机功能基团的新一代杂化2D MXene。
• 探索有机化学与无机2D材料的结合，以增强表面可调性。
• 通过共价表面功能化提高MXene在水环境中的水解稳定性。
• 建立基于配位化学与自组装单分子层的2D功能材料界面工程框架。
• 研究杂化2D体系中有机与无机组分之间的光学与电子耦合特性。

提出的方法

• 通过含胺和亚胺的有机分子对二维过渡金属碳化物（MXene）进行表面功能化，形成酰胺键和亚胺键连接的杂化结构。
• 运用配位化学原理，稳定无机组分MXene表面的有机配体。
• 利用自组装单分子层（SAM）概念，实现受控且均匀的表面终止。
• 采用光谱学与显微学技术表征所得h-MXene，确认共价键合与表面结构。
• 分析光学性能，评估有机与无机组分之间的电子耦合。
• 通过对比稳定性测试，评估h-MXene在水溶液中的水解稳定性。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何将酰胺基和亚氨基基团共价整合到二维MXene表面，以形成稳定的杂化结构？
• RQ2 有机功能基团与无机MXene晶格之间的电子耦合程度如何？
• RQ3 以酰胺/亚胺基团进行表面功能化，对MXene在水环境中的水解稳定性有何影响？
• RQ4 h-MXene的光学性能在多大程度上反映了有机与无机组分之间的相干相互作用？
• RQ5 通过配位与自组装原理整合有机配体，能否获得结构明确且稳定的2D杂化材料？

主要发现

• 合成成功制备了表面为酰胺基和亚氨基终止的杂化MXene（h-MXene），经光谱分析确认。
• 光学测量显示有机与无机组分之间存在相干耦合，表明存在强烈的电子相互作用。
• h-MXene在水溶液中表现出优于传统MXene的抗水解能力。
• 表面功能化策略实现了对表面化学的精确控制，结合了配位化学与SAM形成原理。
• 杂化结构保持了MXene的本征二维形貌与电子特性，同时引入了可调控的表面功能。
• 本工作建立了一类新型2D材料，具有增强的稳定性与界面可调性，适用于先进功能应用。