[论文解读] Inverse design of crystals using generalized invertible crystallographic representation

Zekun Ren, Juhwan Noh+11 more|arXiv (Cornell University)|May 15, 2020

Machine Learning in Materials Science参考文献 49被引用 19

一句话总结

本文提出了一种广义的可逆晶体学表征方法，同时编码实空间和倒空间信息，以实现通过变分自编码器（VAE）进行无机晶体的逆向设计。该方法生成了具有目标生成能和带隙的新型、不存在的晶体结构，经第一性原理计算验证，并扩展至稀疏标签的热电材料半监督设计。

ABSTRACT

Deep learning has fostered many novel applications in materials informatics. However, the inverse design of inorganic crystals, $ extit{i.e.}$ generating new crystal structure with targeted properties, remains a grand challenge. An important ingredient for such generative models is an invertible representation that accesses the full periodic table. This is challenging due to limited data availability and the complexity of 3D periodic crystal structures. In this paper, we present a generalized invertible representation that encodes the crystallographic information into the descriptors in both real space and reciprocal space. Combining with a generative variational autoencoder (VAE), a wide range of crystallographic structures and chemistries with desired properties can be inverse-designed. We show that our VAE model predicts novel crystal structures that do not exist in the training and test database (Materials Project) with targeted formation energies and band gaps. We validate those predicted crystals by first-principles calculations. Finally, to design solids with practical applications, we address the sparse label problem by building a semi-supervised VAE and demonstrate its successful prediction of unique thermoelectric materials

研究动机与目标

• 为解决由于数据有限和三维周期性结构复杂而导致的无机晶体逆向设计挑战。
• 开发一种覆盖全元素周期表的可逆晶体表征方法，同时捕捉实空间和倒空间特征。
• 利用变分自编码器（VAE）实现对具有期望性质的新晶体结构的生成建模。
• 通过引入半监督VAE框架，克服材料发现中标签稀疏的问题，实现面向热电材料的实际应用。
• 通过第一性原理计算验证预测的晶体结构，以确保其物理可行性。

提出的方法

• 提出一种广义的可逆晶体学表征方法，同时编码实空间（原子位置和晶格矢量）和倒空间（周期性傅里叶变换）中的晶体结构。
• 将可逆表征集成到变分自编码器（VAE）中，以学习晶体生成的连续且解耦的潜在空间。
• 在Materials Project数据库上训练VAE，以学习已知无机晶体的分布，实现潜在空间插值与生成。
• 通过在潜在空间中采样并施加目标性质（如生成能和带隙）约束，利用VAE生成新型晶体结构。
• 实现一种半监督VAE框架，利用有限的标注数据（如热电材料）提升生成质量和性质预测能力。
• 通过第一性原理密度泛函理论（DFT）计算验证预测的晶体结构，以确认其稳定性和目标性质。

实验结果

研究问题

• RQ1 广义的可逆晶体表征能否有效编码多样化无机晶体的实空间和倒空间信息？
• RQ2 在该表征上训练的VAE能否生成新颖的、在Materials Project数据库中不存在的晶体结构，且其生成能和带隙与目标值匹配？
• RQ3 该模型能否泛化至Materials Project数据库的训练集或测试集中均未包含的材料？
• RQ4 在标注数据稀疏的情况下，半监督VAE在发现稀有或实用材料（如热电材料）方面的有效性如何？
• RQ5 第一性原理计算是否确认了预测晶体结构的稳定性和目标性质？

主要发现

• 所提出的可逆表征成功在实空间和倒空间中编码了全周期表晶体学信息。
• VAE生成了在Materials Project数据库中不存在的新颖晶体结构，其生成能和带隙与目标值一致。
• 第一性原理计算确认了预测晶体结构的稳定性和期望的电子性质。
• 尽管训练集中标签稀疏，半监督VAE仍成功识别出独特的热电材料。
• 该模型展现出超越已知材料的泛化能力，可实现具有定制性质的新功能晶体的发现。
• 倒空间编码的整合增强了模型捕捉长程周期性及对性质预测至关重要的电子结构特征的能力。