[论文解读] Magnetic circular polarization of luminescence in Bismuth-doped silica glass

Oleksii Laguta, Hicham El Hamzaoui+3 more|arXiv (Cornell University)|Jul 2, 2015

Glass properties and applications参考文献 22被引用 13

一句话总结

本研究通过研究铋掺杂石英玻璃中发光的磁圆二色性（MCPL），旨在确定近红外（NIR）发光中心的本质。通过变温与变磁场MCPL测量，结果表明1440 nm处的激光级发射源自一个孤立的非克勒默双峰态，属于偶电子体系，其最大MCPL度为0.28（在1.48 K与6 T条件下），从而排除了孤立Bi⁺或奇电子二聚体作为发光中心的可能性。

ABSTRACT

The magnetic field induced circular polarization of near infrared photoluminescence in Bi-doped pure silica glass was studied in the spectral range of 660 - 1600 nm covering three excited state levels. The highest degree of magnetic circular polarization of luminescence was observed in the lasing, first excited state (peak emission at 1440 nm). The results of variable temperature and variable magnetic field measurements allows to conclude that the near infrared luminescence originates from an isolated non-Kramers doublet of the even-electron system.

研究动机与目标

• 澄清尽管在铋掺杂光纤激光器（BFL）和放大器（BFA）方面已取得进展，铋掺杂石英玻璃中近红外光致发光的本质仍存在争议。
• 通过采用对顺磁体系更敏感的磁圆二色性发光（MCPL）技术，克服电子自旋共振（ESR）在检测顺磁中心方面的局限性。
• 基于MCPL的温度与磁场依赖性，确定发光中心是属于非克勒默双峰态还是克勒默双峰态。
• 通过检验其与实验MCPL数据的兼容性，排除既有的模型（如孤立Bi⁺、Bi₂⁻、Bi₂²⁻或Bi²⁺-V_O复合物）作为NIR发光来源的可能性。

提出的方法

• 在法拉第几何配置下，利用低温恒温器（1.48–300 K）与最高达7 T的磁场，开展MCPL测量，以探测顺磁行为。
• 采用375 nm激光激发源，结合冷却的InP/InGaAs光电倍增管与光子计数系统，实现高信噪比检测。
• 在660–1600 nm范围内测量圆二色性度ΔMCPL = (I⁺ − I⁻)/(I⁺ + I⁻)，重点关注三个激发态。
• 采用模拟退火法对ΔMCPL的温度与磁场依赖性进行全局拟合，拟合至MCPL理论中的A、B、C三项。
• 将体系建模为非克勒默双峰态，g∥ = 2.14 ± 0.07，能级分裂Δ = 6.18 ± 0.24 cm⁻¹，与偶电子体系一致。
• 通过比较各模型（Bi⁺、Bi₂⁻、Bi₂²⁻、Bi²⁺-V_O）的预测MCPL行为与实验数据，特别是其温度与场依赖性，评估竞争模型。

实验结果

研究问题

• RQ1 负责铋掺杂石英玻璃中近红外光致发光的发光中心的电子结构是什么？
• RQ2 观测到的磁圆二色性发光（MCPL）是否可由非克勒默双峰态体系解释？这对其基态与激发态的自旋多重度有何含义？
• RQ3 为何电子自旋共振（ESR）在铋掺杂石英玻璃中无法检测到？这是否与缺乏克勒默双峰态相关？
• RQ4 MCPL的温度与磁场依赖性如何约束发光中心的可能模型？
• RQ5 观测到的MCPL行为是否可排除既有的模型（如孤立Bi⁺、Bi₂⁻、Bi₂²⁻或Bi²⁺-V_O复合物）作为NIR发光的起源？

主要发现

• 在1.48 K与6 T磁场条件下，1440 nm处的MCPL度达到最高值（ΔMCPL ≈ 0.28），对应于第一激发态（激光级），表明其为发光中心。
• 1440 nm处MCPL的温度与磁场依赖性最符合激发态中存在非克勒默双峰态的模型，其g∥ = 2.14 ± 0.07，能级分裂Δ = 6.18 ± 0.24 cm⁻¹。
• 未观测到温度依赖的C项贡献，表明基态为自旋多重态（三重态或五重态），而非单重态，从而排除了孤立Bi⁺离子作为发光中心的可能性。
• MCPL随磁场变化的观测光谱位移由A项引起，证实基态为磁多重态，与基态为单重态的模型不一致。
• Bi₂²⁻二聚体模型被排除，因其预测A项为温度无关且随磁场线性变化，与观测到的非线性磁场依赖性不符。
• Bi²⁺-V_O复合物模型不成立，因其假设第一激发态为克勒默双峰态，与观测到的非克勒默MCPL响应性质相矛盾。