[论文解读] Magnetically Switchable Light-Matter Interaction in the Two-Dimensional Magnet CrI3

Yang Zhang, Tobias Holder+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 14, 2019

2D Materials and Applications参考文献 58被引用 20

一句话总结

本文提出在二维CrI3中存在一种磁性光生伏特效应（MPGE），通过磁序打破动量反演对称性，而非电极化，产生巨大且可切换的光生电流。该效应源于磁致能带结构的非对称性，可在双层反铁磁相中实现无需外加磁场的光生电流方向与大小的可逆调控。

ABSTRACT

Coupling different physical properties is a fascinating subject of physics. Already well-known are the multiferroics which show properties of ferroelectrics and magnets. But ferroelectricity by itself also entails the bulk photovoltaic effect, a light-matter interaction which generates dc currents. Here we propose a magnetic photogalvanic effect that couples the magnetism to the light-matter interaction. This phenomenon emerges from the $\mathbf{k}$ to $\mathbf{-k}$ symmetry-breaking in the band structure and does not require a static polarization. It is distinct from other known bulk photovoltaic mechanisms such as the shift current. We demonstrate such phenomena in a newly discovered layered magnetic insulator CrI$_3$. A record photoconductivity response (more than 200 $μA V^{-2} $) is generated under the irradiation of a visible light in the antiferromagnetic phase. The current can be reversed and switched by controllable magnetic phase transitions. Our work paves a new route for photovoltaic and optoelectronic devices and provides a sensitive probe for the magnetic transition.

研究动机与目标

• 识别一种无需电极化或反演对称性破缺的体光伏效应新机制。
• 证明CrI3中的磁序可通过动量反演对称性破缺诱导出大而可切换的光生电流。
• 确立磁性光生伏特效应（MPGE）作为磁性二维材料中一种独立的拓扑光生电流响应。
• 表明光生电流可通过控制铁磁与反铁磁相之间的磁相变实现可逆切换。
• 探讨自旋-轨道耦合与能带拓扑在非中心对称磁性系统中实现强共振光生电流中的作用。

提出的方法

• 使用FPLO代码结合广义梯度近似（GGA）进行密度泛函理论（DFT）计算，以获得电子能带结构和Wannier函数。
• 基于投影Wannier函数构建包含68个能带的紧束缚哈密顿量，以精确模拟CrI3的电子结构。
• 采用线性响应理论计算光生电流，结合速度算符矩阵元与弛豫时间近似。
• 在二维布里渊区中使用400×400 k点网格评估光电导率张量，并在960×960下验证收敛性。
• 自洽地包含自旋-轨道耦合，以捕捉对光生电流具有影响的拓扑与磁性效应。
• 分析不同磁性相（铁磁与反铁磁双层）及不同外加电场下的光生电流响应。

实验结果

研究问题

• RQ1 磁序是否能在无净电极化的二维磁性绝缘体中诱导出大而可切换的光生电流？
• RQ2 磁性光生伏特效应（MPGE）在对称性与机制上与传统位移电流或自旋-伽伐尼效应有何不同？
• RQ3 自旋-轨道耦合在增强CrI3反铁磁相中光生电流大小方面起什么作用？
• RQ4 光生电流的方向与幅值是否可通过磁相变实现可逆控制？
• RQ5 MPGE在多大程度上可推广至其他具有时间反演与反演对称性破缺的2D或3D磁性材料？

主要发现

• 反铁磁双层CrI3表现出巨大的光生电流，其光电导率显著高于以往所有报道结果，在可见光范围内可达约10^4 S/m的量级。
• 光生电流源于磁性光生伏特效应（MPGE），由载流子速度的磁致非对称性引起，而非电极化或位移电流。
• 通过从反铁磁相转变为铁磁相，可将光生电流完全关闭，证明了对电流的磁控能力。
• 在反铁磁相中反转自旋取向可使光生电流方向反转，实现无需外加场的电控切换。
• MPGE在中等电场（高达0.005 V/a.u.）下具有鲁棒性，即使在对称性保护的拓扑特征被扰动时仍保持较强响应。
• 该效应可预测扩展至其他2D和3D磁性材料，包括Cr2Ge2Te6和Mn2Au，尤其在具有强自旋-轨道耦合且保持PT对称性的材料中。