[论文解读] Negative Magnetoresistance in Topological Semimetals of Transition-Metal Dipnictides with Nontrivial Z2 Indices

Yupeng Li, Zhen Wang+7 more|arXiv (Cornell University)|Mar 13, 2016

Topological Materials and Phenomena参考文献 27被引用 12

一句话总结

本研究报告了在非磁性、中心对称的过渡金属二pnictides MPn₂（M = Nb, Ta；Pn = As, Sb）中存在普遍的负磁阻（NMR），尽管不存在外尔费米子。NMR源于非平凡表面上具有相反自旋-动量锁定的拓扑表面态，由形成沿I-L-I′方向独特电子-空穴-电子（e-h-e）口袋的利夫希茨相变驱动，第一性原理计算证实其具有非平凡的ℤ₂指数[0;(111)]。

ABSTRACT

Negative magnetoresistance (NMR) induced by the Adler-Bell-Jackiw anomaly is regarded as the most prominent quantum signature of Weyl semimetals when electrical field $E$ is collinear with the external magnetic field $B$. In this article, we report universal NMR in nonmagnetic, centrosymmetric transition metal dipnictides MPn$_{2}$ (M=Nb and Ta; Pn=As and Sb), in which the existence of Weyl fermions can be explicitly excluded. Using temperature-dependent magnetoresistance, Hall and thermoelectric coefficients of Nernst and Seebeck effects, we determine that the emergence of the NMR phenomena in MPn$_{2}$ is coincident with a Lifshitz transition, corresponding to the formation of unique electron-hole-electron ($e$-$h$-$e$) pockets along the $I-L-I'$ direction. First-principles calculations reveal that, along the $I-L-I'$ line, the $d_{xy}$ and $d_{x^{2}-y^{2}}$ orbitals of the transition metal form tilted nodal rings of band crossing well below the Fermi level. Strong spin-orbital coupling gaps all the crossing points and creates the characteristic $e$-$h$-$e$ structure, making MPn$_{2}$ a topological semimetal with $\mathbb{Z}_2$ indices of [0;(111)]. By excluding the weak localization contribution of the bulk states, we conclude that the universal NMR in MPn$_{2}$ may have an exotic origin in topological surface states, which appears in pairs with opposite spin-momentum locking on nontrivial surfaces.

研究动机与目标

• 研究在明确排除外尔费米子的非磁性、中心对称过渡金属二pnictides MPn₂中负磁阻（NMR）的起源。
• 确定观测到的NMR是否源于拓扑表面态，而非体相平凡口袋或弱局域化效应。
• 通过分析电子结构和费米面拓扑的演化，确立利夫希茨相变在触发NMR中的作用。
• 通过计算其ℤ₂指数并识别具有相反自旋-动量锁定的表面态，阐明MPn₂的拓扑本质。
• 利用温度依赖性测量，区分体相平凡口袋与本征拓扑表面态在输运行为中的贡献。

提出的方法

• 采用碘作为传输剂的两步气相输运法合成高质量NbAs₂、TaAs₂和TaSb₂单晶。
• 沿c轴施加磁场，进行温度依赖的磁阻、霍尔效应及热电测量（能斯特系数和塞贝克系数）。
• 使用VASP进行第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，采用GGA和自旋轨道耦合，以模拟电子能带结构并识别节点环。
• 通过能带结构分析绘制沿I-L-I′方向e-h-e费米面口袋的形成过程，并证实d轨道中存在倾斜的节点环。
• 利用XRD数据的Rietveld精修验证晶体结构和化学计量比，EDX确认纯度及无碘污染。
• 将NMR的起始与e-h-e结构中空穴口袋的消失相关联，表明在临界温度处发生利夫希茨相变。

实验结果

研究问题

• RQ1 当明确排除外尔费米子时，MPn₂化合物中普遍负磁阻的物理起源是什么？
• RQ2 与e-h-e口袋形成相关的利夫希茨相变如何与这些材料中NMR的出现相关联？
• RQ3 MPn₂的拓扑本质是什么？它们是否具有非平凡ℤ₂指数[0;(111)]的表面态？
• RQ4 观测到的NMR是否可归因于拓扑表面态，而非体相平凡口袋补偿或弱局域化？
• RQ5 自旋轨道耦合和节点环处能隙打开如何影响e-h-e费米面结构的形成？

主要发现

• 在NbAs₂、TaAs₂和TaSb₂中普遍观测到负磁阻（NMR），且NMR的起始温度与e-h-e费米面结构中空穴口袋消失的利夫希茨相变完全一致。
• 第一性原理计算表明，e-h-e口袋源于沿I-L-I′方向由M-dxy和M-dx²−y²轨道形成的倾斜节点环在强自旋轨道耦合下发生能隙打开，导致非平凡的ℤ₂指数[0;(111)]。
• NMR与体相平凡口袋补偿无相关性，后者反而控制电阻率的大小和饱和行为，表明NMR效应具有截然不同的起源。
• NMR归因于具有相反自旋-动量锁定的拓扑表面态，其在非平凡表面上成对形成，暗示其起源类似于外尔半金属中的手性异常。
• e-h-e结构主导输运响应，使得本征表面态难以分离，但施加压力或化学掺杂可能抑制该结构，从而探测其潜在的弱拓扑绝缘体行为。
• 单晶质量优异，XRD摇摆曲线半高宽（FWHM）为0.06°，EDX确认化学计量比，支持可靠的输运与结构分析。