[论文解读] Non-radiative and radiative decays in nanogap emitting devices

Rémi Faggiani, Jianji Yang+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 22, 2015

Plasmonic and Surface Plasmon Research参考文献 6被引用 3

一句话总结

本文为纳米间隙发射器中的淬灭和间隙等离子体衰减速率提供了闭式表达式，实现了等离子体纳米天线的系统性设计。研究表明，特定材料组合下，发射速率可超越淬灭损耗，且与间隙尺寸无关，为优化发射加速和出射效率提供了通用框架。

ABSTRACT

By placing a quantum emitter in the mouths of nanogaps consisting of two metal nanoparticles nearly into contact, significant increases in emission rate are obtained. This mechanism is central in the design of modern plasmonic nanoantennas. However, due to the lack of general knowledge on the balance between the different decay rates in nanogaps (emission, quenching, and metal absorption), nanoantenna design is performed in a rather haphazard fashion and relies on repeated numerical calculations; general intuitive design recipes do not presently exist. With accurate and simple closed-form expressions for the quenching rate and the decay rate into gap plasmons, we provide a comprehensive analysis of nanogap light emitting devices in the limit of small gap thickness. We disclose that the total spontaneous emission rate of quantum emitters in nanometer-thin gaps can largely overcome quenching, for specifically selected metallic and insulator materials, regardless of the gap size. Furthermore, to help further designs, we propose a classification of nanogap emitting devices based on two important figures of merit, the emission rate acceleration and the extraction efficiency, and further position a whole family of state-of-the-art devices based on nanogaps formed by nanocubes laying on metallic substrates in the classification.

研究动机与目标

• 为解决由于对衰减速率平衡理解不足，导致纳米间隙发射器件缺乏通用设计原则的问题。
• 推导极薄纳米间隙中淬灭速率和进入间隙等离子体的衰减速率的精确闭式表达式。
• 基于发射速率加速和出射效率这两个关键性能指标，对纳米间隙器件进行分类。
• 识别出自发发射速率超过淬灭损失的材料组合，从而实现与间隙厚度无关的高效发光。

提出的方法

• 在间隙厚度极小的极限下，推导淬灭速率和进入间隙等离子体的衰减速率的闭式解析表达式。
• 利用电磁理论建模量子发射体与两个金属纳米颗粒形成的纳米间隙之间的相互作用。
• 引入金属和电介质的材料依赖介电函数，评估材料选择对衰减速率的影响。
• 定义并计算两个关键性能指标：发射速率加速和出射效率，用于分类器件性能。
• 将推导出的表达式应用于分析基于纳米立方体在金属基底上的最先进器件系列。
• 系统比较不同材料组合下的发射动力学，以识别最优配置。

实验结果

研究问题

• RQ1 闭式表达式能否准确描述具有亚纳米间隙的纳米间隙发射器中的淬灭速率和间隙等离子体衰减速率？
• RQ2 在何种材料条件下，纳米间隙器件中的总自发发射速率可超过淬灭损失？
• RQ3 发射速率加速和出射效率如何随不同纳米间隙几何结构和材料而变化？
• RQ4 从纳米间隙中辐射衰减与非辐射衰减路径的平衡中，可推导出哪些通用设计原则？

主要发现

• 推导出淬灭速率和间隙等离子体衰减速率的闭式表达式，实现了对纳米间隙中发射动力学的解析预测。
• 对于特定金属与绝缘体材料的组合，纳米间隙器件中的总自发发射速率可超越淬灭损失，且与间隙厚度无关。
• 发射速率加速和出射效率被确定为分类和优化纳米间隙发射器性能的关键性能指标。
• 基于其发射特性和效率特征，将一系列基于纳米立方体在金属基底上的最先进器件纳入所提出的分类框架。
• 结果表明，材料选择在克服非辐射损耗方面起决定性作用，从而实现从纳米间隙发射器中高效发光。