[论文解读] Nonmagnetic ordering state of single-crystal SrTm$_2$O$_4$: A polarized and unpolarized neutron-scattering study

Haifeng Li, Binyang Hou+7 more|arXiv (Cornell University)|Mar 31, 2014

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 42被引用 6

一句话总结

本研究通过偏振与非偏振中子散射、电阻率及磁化率测量，对SrTm₂O₄进行研究，发现在65 mK下仍无长程或短程磁序，尽管存在强反铁磁耦合。磁序的缺失归因于主导的晶体场各向异性，该各向异性抑制了磁涨落，导致非磁性基态，此状态与其它几何阻挫的RE₂O₄化合物显著不同。

ABSTRACT

Our single-crystal polarized neutron scattering at 65 mK and powder unpolarized neutron diffraction at 0.5 K show no evidence for a long-range magnetic order and even detect no sign of diffuse magnetic neutron scattering in single-crystal SrTm2O4. The data refinements reveal that the two TmO6 octahedral distortion modes are the same as those of the TbO6 octahedra in SrTb2O4, i.e., one distortion is stronger than the other one especially at low temperatures, which is attributed probably to different crystal electric fields for the two inequivalent octahedra. Consequently, we conclude that SrTm2O4 has no magnetic order, neither long-ranged nor short-ranged, even down to 65 mK. Therefore, SrTm2O4 is a different compound from its brethren in the new family of frustrated SrRE2O4 (RE = Gd, Tb, Dy, Ho, Er, and Yb) magnets. We propose that crystal field anisotropy may dominate over weak dipolar spin interactions in SrTm2O4, leading to a virtually nonmagnetic ordering state.

研究动机与目标

• 确定单晶SrTm₂O₄的磁性基态，该化合物属于具有潜在几何阻挫的SrRE₂O₄家族。
• 探究尽管存在强反铁磁耦合，低温下是否会出现磁长程或短程序。
• 阐明晶体场效应在抑制Tm³⁺基体系磁序中的作用。
• 将SrTm₂O₄与SrTb₂O₄和Tb₂Ti₂O₇等类似化合物进行比较，以识别共同磁行为与独特特征。

提出的方法

• 在0.5 K至65 mK温度范围内，利用偏振与非偏振中子束进行单晶与粉末中子衍射。
• 从2 K至880 K进行电阻率与磁化率测量，以探测电子与磁响应。
• 使用修正的布里渊函数（公式2）分析中子散射数据，以模拟顺磁行为并评估磁矩大小。
• 对中子衍射数据进行精修，以确定TmO₆八面体畸变及其温度依赖性。
• 利用ω-平均中子散射强度在散射通道（SF与NSF）中检测磁散射贡献。
• 将结构与磁性特征与SrTb₂O₄和Tb₂Ti₂O₇进行比较，以识别共性与差异。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管存在强反铁磁耦合，SrTm₂O₄在65 mK下是否表现出长程或短程磁序？
• RQ2 2 K时的顺磁样磁化率的起源是什么？为何其在高场下偏离理想布里渊函数？
• RQ3 Tm³⁺离子中的晶体场效应如何影响SrTm₂O₄中的磁性基态，相较于其他RE₂O₄化合物？
• RQ4 为何SrTm₂O₄在低温下保持非磁性，而SrDy₂O₄或Tb₂Ti₂O₇则表现出短程或长程磁序？
• RQ5 偶极-偶极相互作用与结构畸变在多大程度上主导了SrTm₂O₄中的磁行为？

主要发现

• SrTm₂O₄在2 K下仍为强绝缘体，在偏振中子散射中未发现65 mK下存在长程或短程磁序的证据。
• 在0.5 K下的非偏振中子衍射未显示磁散射，精修结果证实其TmO₆八面体畸变模式与SrTb₂O₄相同，且低温下一种畸变强于另一种。
• 高温磁化率测得的居里-外斯温度为-41.55(20) K，有效磁矩为7.69(1) μB，与Tm³⁺的理论洪特定则基态7.56 μB一致。
• 2 K下场依赖磁化率符合非相互作用顺磁态的修正布里渊函数，高于8.3 T时的偏离表明J多重态发生Zeeman分裂。
• 磁化率主要源自两个不等价Tm³⁺位点中的一个，表明磁响应具有位点特异性。
• 非磁性基态归因于强晶体场各向异性，其作用超过弱偶极自旋相互作用，从而抑制了磁序的形成。