[论文解读] Phases and magnetism at the microscale in compounds containing nominal Pb10-xCux(PO4)6O

Chang Liu, Wenxin Cheng+13 more|arXiv (Cornell University)|Aug 15, 2023

Advanced Condensed Matter PhysicsPhysics and Astronomy被引用 3

一句话总结

本研究通过多模式显微技术对铜掺杂的铅磷灰石（Pb10-xCux(PO4)6O，'LK-99'）中的微尺度相结构和磁性进行研究，发现表观超导样行为源于Cu-rich的二次相（如Cu2S）。作者证明了抗磁性和电阻切换现象源于微不均匀性，而非本征超导性，从而解决了先前报道中的关键矛盾。

ABSTRACT

Achieving superconductivity at room temperature could lead to substantial advancements in industry and technology. Recently, a compound known as Cu-doped lead-apatite, Pb10-xCux(PO4)6O (0.9 < x < 1.1), referred to as "LK-99", has been reported to exhibit unusual electrical and magnetic behaviors that appear to resemble a superconducting transition above room temperature. In this work we collected multiphase samples containing the nominal Pb10-xCux(PO4)6O phase (no superconductivity observed in our measured samples), synthesized by three independent groups, and studied their chemical, magnetic, and electrical properties at the microscale to overcome difficulties in bulk measurements. Through the utilization of optical, scanning electron, atomic force, and scanning diamond nitrogen-vacancy microscopy techniques, we are able to establish a link between local magnetic properties and specific microscale chemical phases. Our findings indicate that while the Pb10-xCux(PO4)6O phase seems to have a mixed magnetism contribution, a significant fraction of the diamagnetic response can be attributed to Cu-rich regions (e.g., Cu2S derived from a reagent used in the synthesis). Additionally, our electrical measurements reveal the phenomenon of current path switch and a change in resistance states of Cu2S. This provides a potential explanation for the electrical behavior observed in compounds related to Pb10-xCux(PO4)6O.

研究动机与目标

• 通过检查微尺度不均匀性，解决关于Pb10-xCux(PO4)6O（LK-99）室温超导性的相互矛盾报告。
• 确定LK-99样品中报告的异常电学和磁学响应的来源。
• 区分磷灰石相的本征性质与二次相的外在贡献。
• 澄清报告的电学转变是由超导性还是其他现象引起。

提出的方法

• 由三个独立研究组合成多相Pb10-xCux(PO4)6O样品，以确保可重复性。
• 采用光学、扫描电子、原子力以及扫描金刚石氮空位（NV）显微技术，探测微尺度结构与磁性。
• 利用NV中心磁力测量技术，在纳米尺度分辨率下绘制局部磁响应，并与化学相进行关联。
• 进行电学测量，观察微区域内的电阻切换和电流路径动力学。
• 通过相特异性分析，将微尺度磁响应与电学响应与化学成分相关联。
• 采用X射线衍射和能谱色散X射线光谱法，识别出Cu-rich的二次相，如Cu2S。

实验结果

研究问题

• RQ1 在名义上的Pb10-xCux(PO4)6O样品中存在哪些微尺度相？它们如何影响宏观测量？
• RQ2 Cu-rich的二次相（如Cu2S）在观察到的抗磁响应和电阻切换中贡献了多少？
• RQ3 LK-99中报告的超导转变是源于本征磷灰石相行为，还是外在相效应？
• RQ4 局部磁学与电学性质如何与微尺度化学不均匀性相关联？
• RQ5 微尺度测量能否调和宏观电学与磁学数据与高温超导性声称之间的差异？

主要发现

• Pb10-xCux(PO4)6O相表现出混合磁响应，测量样品中未发现本征超导性的证据。
• 观察到的显著抗磁响应主要源自富含Cu的区域，特别是合成过程中形成的Cu2S。
• 电学测量显示，Cu2S微区存在电流路径切换和电阻态变化，解释了异常的电导率趋势。
• 扫描NV显微镜证实了空间异质的磁响应，不同相具有明显不同的信号。
• 通过化学与结构分析确认了Cu2S的存在，其电学行为主导了宏观响应。
• 在所有测量样品中均未观察到超导转变，尽管存在高温超导性的声称。