[论文解读] Photocurrent-driven transient symmetry breaking in the Weyl semimetal TaAs

Nicholas Sirica, Peter P. Orth+24 more|arXiv (Cornell University)|May 20, 2020

Topological Materials and Phenomena参考文献 61被引用 44

一句话总结

本研究通过时间分辨二次谐波生成（TR-SHG）光谱学，首次在拓扑半金属TaAs中实现了由光生电流驱动的超快全电子对称性破缺，将磁点群对称性从4mm1′瞬时降低至1，时间尺度为皮秒级，且无晶格畸变。该过程由光激发产生的光生电流引起，其通过改变电子极化实现对拓扑态的全电子动态调控。

ABSTRACT

Symmetry plays a central role in conventional and topological phases of matter, making the ability to optically drive symmetry changes a critical step in developing future technologies that rely on such control. Topological materials, like topological semimetals, are particularly sensitive to a breaking or restoring of time-reversal and crystalline symmetries, which affect both bulk and surface electronic states. While previous studies have focused on controlling symmetry via coupling to the crystal lattice, we demonstrate here an all-electronic mechanism based on photocurrent generation. Using second harmonic generation spectroscopy as a sensitive probe of symmetry changes, we observe an ultrafast breaking of time-reversal and spatial symmetries following femtosecond optical excitation in the prototypical type-I Weyl semimetal TaAs. Our results show that optically driven photocurrents can be tailored to explicitly break electronic symmetry in a generic fashion, opening up the possibility of driving phase transitions between symmetry-protected states on ultrafast timescales.

研究动机与目标

• 研究超越晶格驱动机制的拓扑半金属中光致对称性破缺。
• 确定光生电流是否可单独在Weyl半金属中瞬时破缺时间反演与空间对称性。
• 证明可通过泵浦偏振方向调控电子对称性破缺。
• 确立TR-SHG作为探测拓扑材料中瞬态光生电流诱导电子序的手段。
• 探讨贝里曲率与位移电流在驱动超快电子对称性破缺中的作用。

提出的方法

• 采用时间分辨二次谐波生成（TR-SHG）光谱学，实现亚100 fs时间分辨率与亚微米空间分辨率的对称性变化探测。
• 利用飞秒光学脉冲（1.55 eV）激发TaAs，产生光生电流，诱导瞬态电子极化。
• 通过可变延迟的泵浦-探测几何结构，实现对皮秒时间尺度上对称性演化过程的追踪。
• 分析偏振依赖的二次谐波（SHG）图案，以提取非线性极化率张量χ(2)的变化。
• 基于不同磁点群对称性（4mm1′与1）下的SHG图案拟合，证实激发后对称性降低。
• 理论建模将观测到的对称性破缺与光生电流引起的电子电荷分布偏移及贝里曲率效应关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 在无晶格畸变的条件下，光生电流是否可单独破缺Weyl半金属中的时间反演与空间对称性？
• RQ2 在TaAs中，飞秒光学激发后电子对称性破缺的时间尺度为何？
• RQ3 通过泵浦偏振控制的光生电流方向如何影响对称性破缺的程度与性质？
• RQ4 TR-SHG在探测线性光学探针无法观测的瞬态电子序方面，其灵敏度与能力如何？
• RQ5 在TaAs中，对称性破缺是由位移电流还是其他非线性光学机制驱动？

主要发现

• TR-SHG测量显示，在1.55 eV激发后，TaAs中磁点群对称性从4mm1′瞬时降低至1，时间尺度约为~1 ps。
• 在激发后立即观测到沿[1,1,¯1]轴的SHG图案旋转约2.5°，表明电子极化具有非对称性。
• 在无光生电流时该对称性破缺现象不出现，且其与泵浦偏振方向直接相关，证实其源于电流驱动。
• 该对称性破缺完全为电子性质，因平行实验中未通过超快X射线衍射检测到任何结构相变。
• 通过对泵浦偏振的调控，可实现对对称性破缺程度的可调谐控制，从而在超快时间尺度上实现对电子序的动态调控。
• 结果表明，光生电流可通过全电子机制诱导Weyl半金属中瞬态、对称性保护的拓扑态。