[论文解读] Photoemission Evidence of a Novel Charge Order in Kagome Metal FeGe

Zhisheng Zhao, Tongrui Li+17 more|arXiv (Cornell University)|Aug 16, 2023

Topological Materials and PhenomenaPhysics and Astronomy被引用 3

一句话总结

本研究利用角分辨光电子能谱（ARPES）与密度泛函理论（DFT）表明，石墨烯金属FeGe中的电荷序（CO）并非由电子嵌套或费米面嵌套驱动，而是由沿c轴方向Ge1原子的大规模二聚化引起的的一级结构相变所导致，该过程降低了磁能。关键发现是，在CO形成时，A点处的Ge-4p能带和K点处的Fe-3d能带出现突然的向上位移，直接证明了这种非传统的磁能驱动CO机制。

ABSTRACT

A charge order has been discovered to emerge deep into the antiferromagnetic phase of the kagome metal FeGe. To study its origin, the evolution of the low-lying electronic structure across the charge order phase transition is investigated with angle-resolved photoemission spectroscopy. We do not find signatures of nesting between Fermi surface sections or van-Hove singularities in zero-frequency joint density of states, and there are no obvious energy gaps at the Fermi level, which exclude the nesting mechanism for the charge order formation in FeGe. However, two obvious changes in the band structure have been detected, i.e., one electron-like band around the K point and another one around the A point move upward in energy position when the charge order forms. These features can be well reproduced by our density-functional theory calculations, where the charge order is primarily driven by magnetic energy saving via large dimerizations of a quarter of Ge1-sites (in the kagome plane) along the c-axis. Our results provide strong support for this novel charge order formation mechanism in FeGe, in contrast to the conventional nesting mechanism.

研究动机与目标

• 解决kagome金属FeGe中2×2×2电荷序（CO）相的形成机制，该相与反铁磁性共存。
• 确定CO是否由电子嵌套或结构畸变驱动，特别是在费米能级附近缺乏明显能隙或范霍夫奇点的情况下。
• 利用实验与理论方法识别CO转变过程中观测到的能带结构变化的起源。
• 阐明Ge1位点二聚化的作用及其对FeGe中磁能与电子能稳定的影响。

提出的方法

• 采用角分辨光电子能谱（ARPES）测量FeGe在电荷序转变温度（约100 K）附近的电子结构。
• 在不同温度和光子能量下进行测量，以探测费米面、能带色散以及零频率处的联合态密度（JDOS）。
• 通过DFT计算模拟2×2×2 CO超结构，重点关注原子位移，特别是沿c轴方向的Ge1原子二聚化。
• 将能带结构展开至1×1×1原胞布里渊区，以便与实验ARPES数据进行比较。
• 理论分析聚焦于结构畸变的能量代价以及Fe位点自旋极化的变化。
• 通过比较实验ARPES谱与DFT预测的能带结构，验证所提出的机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 FeGe中的电荷序是否由费米面嵌套或范霍夫奇点效应驱动？
• RQ2 电荷序形成时观测到的能带位移在电子结构中的起源是什么？
• RQ3 费米能级附近缺乏明显能隙是否排除了传统电荷密度波（CDW）机制？
• RQ4 沿c轴方向的Ge1位点二聚化如何影响FeGe的电子与磁性基态？
• RQ5 观测到的一级类似能带演化是否可由结构畸变带来的磁能降低来解释？

主要发现

• 未发现费米能级附近存在费米面嵌套或范霍夫奇点的证据，排除了由电子能级收益驱动的传统CDW机制。
• 在布里渊区的A点，观察到一个主要由Ge-4p轨道主导的电子态能带在CO形成时出现突然的向上位移，表明存在强烈的结构与电子重排。
• 在K点附近也检测到一个较小但显著的Fe-3d主导能带的向上位移，与Fe位点的微小畸变一致。
• DFT计算证实，沿c轴方向的Ge1原子大规模二聚化可诱导电荷序，并降低系统的磁能，从而克服结构畸变的能量代价。
• 观测到的能带演化最合理的解释是：主要由磁能节省驱动的一级结构相变，而非电子关联或嵌套效应。
• 结果支持FeGe中一种新型、非传统的电荷序机制，其中通过Ge1二聚化实现磁能最小化是主导驱动力。