[论文解读] Polarization-driven band topology evolution in twisted MoTe$_2$ and WSe$_2$

Xiaowei Zhang, Chong Wang+4 more|arXiv (Cornell University)|Nov 21, 2023

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一句话总结

本研究揭示，扭曲角依赖的面内压电性与面外铁电性之间的竞争，驱动了扭曲MoTe₂和WSe₂中摩尔能带陈数的符号反转。通过机器学习力场实现的大规模密度泛函理论（DFT）计算表明，晶格弛豫使摩尔势阱的最大值从MX堆叠移至XM堆叠，从而引发对设计关联拓扑态至关重要的拓扑反转。

ABSTRACT

Motivated by recent experimental observations of opposite Chern numbers in $R$-type twisted MoTe$_2$ and WSe$_2$ homobilayers, we perform large-scale density-functional-theory (DFT) calculations with machine learning force fields to investigate moiré band topology from large to small twist angles in both materials. We find that the Chern numbers of the moiré frontier bands change sign as a function of twist angle, and this change is driven by the competition between moiré ferroelectricity and piezoelectricity. Our large-scale calculations, enabled by machine learning methods, reveal crucial insights into interactions across different scales in twisted bilayer systems. The interplay between atomic-level relaxation effects and moiré-scale electrostatic potential variation opens new avenues for the design of intertwined topological and correlated states, including the possibility of mimicking higher Landau-level physics in the absence of a magnetic field.

研究动机与目标

• 解决在小扭曲角下，扭曲MoTe₂与WSe₂实验观测中陈数符号相反的矛盾。
• 研究晶格弛豫与电势重构在超越局域堆叠近似下的摩尔能带拓扑结构中的作用。
• 阐明R型TMD同质异质结中扭曲角依赖的能带拓扑演化机制。
• 证明大规模、完全弛豫的DFT计算对于准确预测摩尔体系中拓扑不变量的必要性。
• 建立原子尺度极化效应与扭曲二维材料宏观拓扑能带结构之间的联系。

提出的方法

• 采用机器学习力场（GAP）实现对扭曲角低至1.25°的摩尔超晶格的大规模、完全弛豫DFT计算。
• 在包含多达约1000个原子的超胞上执行DFT计算，以捕捉长程晶格重构与静电势变化。
• 通过应变梯度和电荷积分分别计算压电性与铁电性电荷密度，且包含介电屏蔽效应。
• 通过分析MX与XM堆叠区域中极化电荷的空间分布，追踪摩尔势阱最大值与能带拓扑的演化。
• 利用C₃z对称性本征值与自旋纹理识别拓扑不变量，并确认陈数变化。
• 将结果与实验观测结果进行验证：在不同扭曲角下，tMoTe₂（ν = -1, C = -1）与tWSe₂（ν = -1, C = +1）的陈数符号相反。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何在结构相似的情况下，扭曲MoTe₂与WSe₂在整数填充ν = -1时表现出相反的陈数？
• RQ2 在小扭曲角下，晶格弛豫如何改变摩尔势阱的形貌与能带拓扑？
• RQ3 竞争的面内压电性与面外铁电性在驱动拓扑相变中起何作用？
• RQ4 机器学习增强的DFT能否捕捉标准DFT因体系尺寸过大而失效的摩尔体系中完整的拓扑演化？
• RQ5 极化电荷的空间重分布如何影响摩尔势阱最大值的位置与能带陈数？

主要发现

• 在tMoTe₂与tWSe₂中，价带的陈数随扭曲角从3.15°减小至1.25°而发生符号反转，与实验观测一致。
• 符号反转由摩尔势阱最大值从MX堆叠区域向XM堆叠区域的移动所驱动，其原因在于压电性与铁电性贡献的竞争。
• 在3.15°时，MX处总极化电荷为负，XM处为正；在1.25°时，该分布反转为MX处为正，XM处为负，从而反转势阱形貌。
• 随着扭曲角减小，压电性电荷密度在畴区内部减小，并在畴界处局域化，形成表面势中的六瓣花状图案。
• 在小角度下，由于晶格重构，MX与XM处的铁电性电荷密度幅值增大，而压电性贡献因应变梯度减小而减弱。
• 局域堆叠近似无法捕捉这一拓扑反转，因其固定了极化电荷符号，而真实弛豫使符号可动态反转。