[论文解读] Probing phonon dynamics with multi-dimensional high harmonic carrier envelope phase spectroscopy

Ofer Neufeld, Jin Zhang+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 9, 2022

Laser-Matter Interactions and Applications参考文献 68被引用 58

一句话总结

本研究提出了一种基于载波包络相位（CEP）敏感性的多维高次谐波产生（HHG）光谱方法，用于探测单层六方氮化硼（hBN）中的超快声子动力学。通过用太赫兹泵浦脉冲激发相干声子，并以强红外脉冲进行探测，作者证明了声子引起的晶格畸变使离散的HHG光谱转变为连续的平台区，且HHG产额在1飞秒时间尺度上振荡，这是由于亚周期对比效应所致，从而实现了前所未有的时间分辨率和对瞬时结构变化的CEP依赖性敏感度。

ABSTRACT

We explore pump-probe high harmonic generation (HHG) from monolayer hexagonal-Boron-Nitride, where a terahertz pump excites coherent optical phonons that are subsequently probed by an intense infrared pulse that drives HHG. We find, through state-of-the-art ab-initio calculations, that the structure of the emission spectrum is attenuated by the presence of coherent phonons, and is no longer comprised of discrete harmonic orders, but rather of a continuous emission in the plateau region. The HHG yield strongly oscillates as a function of the pump-probe delay, corresponding to ultrafast changes in the lattice such as bond compression or stretching. We further show that in the regime where the excited phonon period and the pulse duration are of the same order of magnitude, the HHG process becomes sensitive to the carrier-envelope-phase (CEP) of the driving field, even though the pulse duration is so long that no such sensitivity is observed in the absence of coherent phonons. The degree of CEP sensitivity vs. pump-probe delay is shown to be a highly selective measure for instantaneous structural changes in the lattice, providing a new approach for ultrafast multi-dimensional HHG-spectroscopy. Remarkably, the obtained temporal resolution for phonon dynamics is ~1 femtosecond, which is much shorter than the probe pulse duration because of the inherent sub-cycle contrast mechanism. Our work paves the way towards novel routes of probing phonons and ultrafast material structural changes and provides a mechanism for controlling the high harmonic response.

研究动机与目标

• 开发一种新型方法，以亚飞秒时间分辨率探测二维材料中的超快晶格动力学。
• 研究相干声子如何改变单层hBN中的高次谐波产生（HHG）光谱。
• 探索在相干激发声子时，载波包络相位（CEP）敏感性在HHG中出现的机制。
• 通过泵浦-探测延迟和CEP依赖性，建立HHG作为结构动力学的多维探针。
• 证明声子诱导的对称性破缺可导致连续HHG发射和增强的非线性响应。

提出的方法

• 本研究采用含时密度泛函理论（TDDFT）的Kohn-Sham形式和局域密度近似（LDA），模拟hBN中的电子和离子动力学。
• 离子运动通过Ehrenfest动力学建模，其中原子核上的受力由电子密度和激光场计算得出，从而实现电子-声子耦合。
• HHG过程由一个具有矢势 𝐀(𝑡) = 𝐴₀𝑓(𝑡)cos(𝜔𝑡 + 𝜙𝐶𝐸𝑃)𝐞̂ 的强红外激光脉冲驱动，其中 f(t) 为超正弦包络，脉宽 Tp ≈ 25 fs（1600 nm 波长下为8个周期）。
• 时间依赖的电流密度 𝐣(𝐫, 𝑡) 由Kohn-Sham轨道计算得出，HHG光谱通过电流时间导数的傅里叶变换获得，并经激光包络滤波。
• 激发的声子模式包括纵向光学（LO）模式（38.9 THz，周期25.7 fs）和面外光学（ZO）模式（24.3 THz，周期41.1 fs），振幅为晶格常数的百分之几。
• 系统使用开源octopus代码在0.3 Bohr网格上模拟，采用吸收边界条件和0.2 a.u.的时间步长，以确保收敛性并最小化电离。

实验结果

研究问题

• RQ1 hBN中的相干声子如何改变高次谐波产生（HHG）光谱的结构？
• RQ2 当相干声子被激发时，长持续时间的红外脉冲的载波包络相位（CEP）是否能在HHG中诱导可测量的敏感性？
• RQ3 通过这种基于HHG的探测方法，可实现的声子动力学时间分辨率是多少？
• RQ4 CEP敏感性的程度与瞬时晶格畸变（如键压缩或拉伸）之间的相关性如何？
• RQ5 声子诱导的晶格调制在多大程度上破坏了时间平移对称性，并导致连续谐波发射？

主要发现

• 相干声子的存在使HHG光谱从离散的谐波阶次转变为平台区的连续发射，这是由于时间平移对称性的破缺所致。
• HHG产额表现出强烈的周期性振荡，其周期与声子振荡周期一致（LO模式为25.7 fs），直接反映了键的压缩与拉伸。
• 实现了1飞秒的时间分辨率，显著短于25飞秒的探测脉宽，这是由于HHG过程中固有的亚周期对比机制。
• 仅在相干声子被激发时，HHG产额才表现出CEP敏感性，尽管红外脉冲为多周期，表明存在一种新型耦合机制。
• CEP敏感性的程度随泵浦-探测延迟变化，可作为对晶格中瞬时结构变化的高选择性、实时探测手段。
• 通过同时调节泵浦-探测延迟、CEP和激光偏振，该方法实现了多维HHG光谱，为研究超快晶格动力学提供了新途径。