[论文解读] Quantum-enhanced quantum Monte Carlo: an industrial view

Maximilian Amsler, Peter Deglmann+11 more|arXiv (Cornell University)|Jan 27, 2023

Advanced Chemical Physics Studies被引用 5

一句话总结

本文展示了一种混合量子-经典方法，通过将变分量子本征求解器（VQE）的输出作为试探波函数，提升经典辅助场量子蒙特卡罗（AFQMC）方法的性能。结果表明，当试探波函数具有物理动机且保持对称性时，量子增强的试探波函数可显著提高分子和材料体系的AFQMC精度，对H4、臭氧以及CuBr2衍生的费米- Hubbard模型，其结果已接近化学精度。

ABSTRACT

In this work, we test a recently developed method to enhance classical auxiliary-field quantum Monte Carlo (AFQMC) calculations with quantum computers against examples from chemistry and material science, representatives of classes of industry-relevant systems. As molecular test cases, we calculate the energy curve of H4 and relative energies of ozone and singlet molecular oxygen with respect to triplet molecular oxygen, which are industrially relevant in organic oxidation reactions. We find that trial wave functions beyond single Slater determinants improve the performance of AFQMC and allow to generate energies close to chemical accuracy compared to full configuration interaction (FCI) or experimental results. As a representative for material science we study a quasi-1D Fermi-Hubbard model derived from CuBr2, a compound displaying electronic structure properties analogous to cuprates. We find that trial wave functions with both, significantly larger fidelities and lower energies over a Hartree-Fock solution, do not necessarily lead to better AFQMC results.

研究动机与目标

• 评估利用NISQ时代量子计算机通过量子生成的试探波函数增强经典AFQMC的可行性。
• 评估VQE输出是否能在工业相关体系中，相较于传统平均场或多配置试探波函数，提升AFQMC性能。
• 研究物理一致性、对称性与保真度在AFQMC精度中对量子试探波函数的作用。
• 在真实化学与材料科学问题上对方法进行基准测试，包括H4、臭氧以及从CuBr2衍生的准一维费米-Hubbard模型。
• 确定当前工业工作流中，量子试探波函数是否相对于经典可访问的替代方案展现出实际优势。

提出的方法

• 在NISQ设备上运行变分量子本征求解器（VQE），生成AFQMC的试探波函数。
• 将VQE输出用作经典AFQMC计算的输入，以减少统计误差并计算基态能量。
• 在多个体系中对比AFQMC使用VQE、哈特ree-fock（HF）和完全活性空间（CAS）试探波函数的结果。
• 将CuBr2化合物映射为低维费米-Hubbard哈密顿量，以模拟铜氧化物类电子结构。
• 应用保持对称性且具有物理动机的量子态制备策略，以提升试探波函数质量。
• 使用经典后处理技术（如零点振动能量（ZPVE）校正）使AFQMC结果与实验数据对齐。

实验结果

研究问题

• RQ1 NISQ设备生成的VQE试探波函数能否提升H4和臭氧等分子体系的AFQMC精度？
• RQ2 量子试探波函数的保真度更高或能量更低是否与更好的AFQMC性能相关？
• RQ3 与朴素或非物理态制备相比，保持对称性的量子态在多大程度上能提升AFQMC结果？
• RQ4 量子增强的AFQMC能否在工业相关体系（如臭氧和CuBr2衍生模型）中实现化学精度（≤1 kcal/mol）？
• RQ5 当前NISQ硬件在生成对量子蒙特卡罗有用试探波函数方面存在哪些实际限制？

主要发现

• 对于H4体系，即使VQE生成的试探波函数能量与FCI相差仅几kcal/mol，AFQMC也未能在所有键长下达到化学精度。
• 对于臭氧和单重态分子氧，AFQMC中使用CAS基试探波函数可使相对能量与实验值的偏差在化学精度范围内（≤1 kcal/mol）。
• 在AFQMC中使用DFT优化的几何结构，其结果与使用实验几何结构的结果相当，表明具有工业可行性。
• 来自参考文献[39]的简单HF试探波函数在CuBr2衍生的费米-Hubbard模型中，其绝对能量差约为10⁻⁴ eV，接近FCI。
• 未经优化的VQE输出虽保真度和能量高于HF，但未提升AFQMC性能，表明物理一致性比单纯保真度更为关键。
• 本研究发现，量子试探波函数必须尊重哈密顿量的对称性与物理结构，才能在AFQMC中实现可测量的性能提升。