[论文解读] Rayleigh fractionation in high-Rayleigh-number solutal convection in porous media

Baole Wen, Marc A. Hesse|arXiv (Cornell University)|Jan 9, 2018

CO2 Sequestration and Geologic Interactions参考文献 38被引用 3

一句话总结

本研究通过证明示踪剂通量取决于扩散系数而非仅溶解度，挑战了高瑞利数溶质对流中经典瑞利分馏假设。直接数值模拟表明，当示踪剂扩散系数 $ D_2 \geq 10D_1 $ 时，上升流与下沉流之间横向泄漏减少示踪剂通量，导致瑞利分馏失效，除非在溶解度差异极大的极限情况下。

ABSTRACT

We study the fractionation of two components between a well-mixed gas and a saturated convecting porous layer. Motivated by geological carbon dioxide (CO$_2$) storage we assume that convection is driven only by the dissolved concentration of the first component, while the second acts as a tracer with increased diffusivity. Direct numerical simulations for convection at high Rayleigh numbers reveal that the partitioning of the components, in general, does not follow a Rayleigh fractionation trend, as commonly assumed. Initially, increases in tracer diffusivity also increase its flux, because the diffusive boundary layer penetrates deeper into the flow. However, for $D_2\geq 10\, D_1$, where $D_1$ and $D_2$ are, respectively, the diffusion coefficients of CO$_2$ and the tracer in water, the transverse leakage of tracer between up- and down-welling plumes reduces the tracer flux. Rayleigh fractionation between components is only realized in the limit of two gases with very large differences in solubility and initial concentration in the gas.

研究动机与目标

• 检验在高瑞利数溶质对流的多孔介质中瑞利分馏的有效性。
• 研究CO2与示踪剂（如He）之间扩散系数差异如何影响质量传递与气体组成演化。
• 确定在何种条件下经典瑞利分馏模型在地质CO2封存情景中仍适用。
• 为基于场观测的CO2溶解速率估算提供物理解释性修正，这些估算依赖于He/CO2比值变化。

提出的方法

• 在高瑞利数下对多孔介质中的溶质对流进行直接数值模拟（DNS）。
• 建模双组分系统：CO2通过溶质浮力驱动对流，而第二组分作为具有更高扩散性的示踪剂。
• 从DNS推导无量纲通量比 $ F_i $，以计算分馏因子 $ \alpha = F_1K_1 / (F_2K_2) $，其中 $ K_i $ 为亨利定律溶解度常数。
• 采用准稳态假设，通过 $ dn_{i,g}/dt = -F_i C_{is} q $ 将气相组成的变化与对流通量联系起来，其中 $ q $ 与扩散系数和面积成正比。
• 应用渐近标度分析，识别Péclet数 $ \text{Pe} \sim O(1) $ 的区域，表明输运与扩散达到平衡。
• 推导气体组成演化方程 $ \mathcal{F} = 1 - (r/r^0)^{\alpha/(α-1)} $，该方程仅在 $ \alpha \gg 1 $ 时退化为瑞利分馏。

实验结果

研究问题

• RQ1 当扩散系数不同时，瑞利分馏是否能准确描述高瑞利数多孔介质对流中组分的分配？
• RQ2 增加示踪剂扩散系数如何影响其在对流多孔介质中相对于CO2的通量？
• RQ3 在多组分对流中，何种条件下经典假设的相同通量（$ F_1 = F_2 $）会失效？
• RQ4 横向涡流相互作用在多大程度上减少示踪剂泄漏并破坏分馏趋势？
• RQ5 对于用于现场估算CO2溶解速率的稀有气体示踪剂（如He、Ne、Ar），瑞利分馏是否有效？

主要发现

• 当 $ D_2 \geq 10D_1 $ 时，上升流与下沉流之间示踪剂的横向泄漏减少其通量，与瑞利分馏假设相矛盾。
• 瑞利分馏仅在溶解度差异极大的极限情况（$ K_1/K_2 \gg 1 $）下成立，而非在扩散系数不同时普遍适用。
• 当溶解度常数相近（$ K_1/K_2 \sim O(1) $）时，通量差异 $ F_1/F_2 $ 对分馏具有首阶影响，导致标准模型失效。
• 分馏因子 $ \alpha = F_1K_1/(F_2K_2) $ 同时依赖于溶解度与扩散率，而非如瑞利分馏所假设的仅依赖于溶解度。
• 对于He、Ne、Ar等稀有气体，当 $ K_1/K_2 > 20 $ 时，$ F_1/F_2 $ 的 $ O(1) $ 变化对近似 $ \mathcal{F} \approx 1 - r/r^0 $ 的影响可忽略，因此瑞利分馏仍成立。
• 经典假设在‘最终’高瑞利数区域分子扩散可忽略，该假设在质量传递中无效，因为即使在高Ra数下，扩散仍强烈影响通量。