[论文解读] Scaling Description of Dynamical Heterogeneity and Avalanches of Relaxation in Glass-Forming Liquids

Ali Tahaei, Giulio Biroli+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 29, 2023

Material Dynamics and Properties参考文献 133被引用 6

一句话总结

该论文提出了一种标度理论，通过弹性耦合的局部重排，将玻璃形成液体中的动态异质性和弛豫雪崩联系起来，表明零温固定点控制着动态关联长度和体积的增长，通过大雪崩中的重复弛豫导致斯托克斯-爱因斯坦关系的违背。该理论通过弹塑性模型的数值模拟得到验证，模拟结果确认了雪崩的幂律分布以及在相变点附近的临界标度行为。

ABSTRACT

We provide a theoretical description of dynamical heterogeneities in glass-forming liquids, based on the premise that relaxation occurs via local rearrangements coupled by elasticity. In our framework, the growth of the dynamical correlation length $ξ$ and of the correlation volume $χ_4$ are controlled by a zero-temperature fixed point. We connect this critical behavior to the properties of the distribution of local energy barriers at zero temperature. Our description makes a direct connection between dynamical heterogeneities and avalanche-type relaxation associated to dynamic facilitation, allowing us to relate the size distribution of heterogeneities to their time evolution. Within an avalanche, a local region relaxes multiple times, the more the larger is the avalanche. This property, related to the nature of the zero-temperature fixed point, directly leads to decoupling of particle diffusion and relaxation time (the so-called Stokes-Einstein violation). Our most salient predictions are tested and confirmed by numerical simulations of scalar and tensorial thermal elasto-plastic models.

研究动机与目标

• 通过由局部能量势垒控制的临界点，解释过冷液体中动态关联长度和体积的增长。
• 通过动态促进机制，将动态异质性与雪崩型弛豫联系起来。
• 推导出描述雪崩大小、时间演化以及斯托克斯-爱因斯坦行为违背的标度描述。
• 通过标量和张量弹塑性模型的数值模拟测试该理论。
• 识别在零温固定点附近的临界指数和雪崩分布的标度坍缩。

提出的方法

• 基于由弹性应力场耦合的局部不可逆重排的理论框架。
• 采用零温固定点来描述玻璃形成液体动力学中的临界行为。
• 使用极端动力学建模在 T=0 时的弛豫，重点分析能量势垒的分布。
• 定义雪崩大小 S 和时间平均大小 Ŝ，以捕捉大事件中的重复弛豫。
• 利用有限尺寸标度假设对雪崩分布 P(S) 和 P(Ŝ) 进行标度坍缩，其中 S_c ∼ L^{d_f} 且 S_c ∼ (x_c - x_0)^{-1/σ}。
• 在 x_0 = x_c 处测量 P(x)，以探测 T=0 时局部能量势垒的分布，其函数形式为 P(x) ∼ (x - x_c)^θ。

Figure 1: Dynamics of the tensorial model in finite temperature simulations. (a): Mean persistence correlation function, $\langle\pi(t)\rangle_{\rm time}$ , for $L=128$ and $T=0.050,~{}0.040,~{}0.030,~{}0.025,~{}0.020,~{}0.018$ , and $0.015$ (from left to right). (b): The relaxation time $\tau_{\alp

实验结果

研究问题

• RQ1 在玻璃形成液体中，通过弹性耦合的局部重排如何导致动态异质性和弛豫雪崩的出现？
• RQ2 零温固定点在控制动态关联长度和体积增长中起什么作用？
• RQ3 大雪崩中重复弛豫如何导致斯托克斯-爱因斯坦关系的违背？
• RQ4 哪些临界指数控制雪崩大小分布及其在有限系统中的截断？
• RQ5 T=0 时局部能量势垒的分布如何与观测到的临界行为和雪崩动力学相关？

主要发现

• 通过雪崩分布的标度坍缩，在标量模型中识别出临界点 x_c = 0.281。
• 雪崩大小分布 P(S) 遵循幂律 P(S) ∼ S^{-τ}，其中 τ ≈ 1.55，与临界行为一致。
• 时间平均雪崩大小分布 P(Ŝ) 遵循 P(Ŝ) ∼ Ŝ^{-τ̃}，其中 τ̃ ≈ 1.65，表明时间平均事件具有不同的标度行为。
• 截断大小 S_c 满足 S_c ∼ L^{d_f}，其中 d_f ≈ 1.85，且 S_c ∼ (x_c - x_0)^{-1/σ}，其中 1/σ ≈ 1.05，证实了有限尺寸标度假设。
• 在 x_0 = x_c 处，分布 P(x) 收敛为 P(x) ∼ (x - x_c)^θ，其中 θ ≈ 0.85，与无序系统预测一致。
• 最低势垒与第二低势垒之间的能量间隙满足 ⟨E_second - E_min⟩ ∼ N^{-δ}，其中 δ ≈ 0.45，表明在 T=0 时势垒间隙随系统尺寸增大而增长。

Figure 2: Dynamical heterogeneity of the tensorial model in finite temperature simulations. (a): Snapshot characterized by local persistence, $p_{i}(\tau)$ , when $\tau/\tau_{\alpha}\approx 0.53$ at $T=0.015$ . Red and purple sites correspond to mobile ( $p_{i}(\tau)=0$ ) and immobile ( $p_{i}(\tau)