[论文解读] Spatially indirect intervalley excitons in bilayer WSe2

Zhiheng Huang, Yanchong Zhao+17 more|arXiv (Cornell University)|Aug 20, 2021

2D Materials and Applications参考文献 57被引用 4

一句话总结

本研究通过电场可调的光致发光，识别出六方氮化硼封装的双层WSe2中的空间间接谷间激子，揭示了涉及Q谷电子与K/Γ谷空穴的动量间接激子。这些激子的能量顺序可通过垂直电场可逆调控，且表现出强且受掺杂影响的圆偏振特性，为自旋电子学与光电子学开辟了新途径。

ABSTRACT

Spatially indirect excitons with displaced wavefunctions of electrons and holes play a pivotal role in a large portfolio of fascinating physical phenomena and emerging optoelectronic applications, such as valleytronics, exciton spin Hall effect, excitonic integrated circuit and high-temperature superfluidity. Here, we uncover three types of spatially indirect excitons (including their phonon replicas) and their quantum-confined Stark effects in hexagonal boron nitride encapsulated bilayer WSe2, by performing electric field-tunable photoluminescence measurements. Because of different out-of-plane electric dipole moments, the energy order between the three types of spatially indirect excitons can be switched by a vertical electric field. Remarkably, we demonstrate, assisted by first-principles calculations, that the observed spatially indirect excitons in bilayer WSe2 are also momentum-indirect, involving electrons and holes from Q and K/Γ valleys in the Brillouin zone, respectively. This is in contrast to the previously reported spatially indirect excitons with electrons and holes localized in the same valley. Furthermore, we find that the spatially indirect intervalley excitons in bilayer WSe2 can exhibit considerable, doping-sensitive circular polarization. The spatially indirect excitons with momentum-dark nature and highly tunable circular polarization open new avenues for exotic valley physics and technological innovations in photonics and optoelectronics.

研究动机与目标

• 识别并表征双层WSe2中电子与空穴波函数不重叠的空间间接激子。
• 研究在谷内局域化之外的谷间耦合对激发态的作用。
• 探索外加电场对这些激子能量顺序与偏振特性的影响。
• 确定掺杂对观测到的激子态圆偏振特性的影响。
• 通过可调的激子特性，确立双层WSe2在自旋电子学与光子器件中的应用潜力。

提出的方法

• 对hBN封装的双层WSe2进行电场可调的光致发光测量，以探测激子跃迁。
• 施加垂直电场以控制电子与空穴的空间分离及能级。
• 利用从头算计算确认这些激子的动量间接特性，涉及来自Q谷的电子与来自K/Γ谷的空穴。
• 分析光致发光光谱中的声子复现峰，以识别不同的激子态。
• 测量圆偏振度随掺杂与电场的变化，以评估其可调性。
• 将实验结果与理论模型比较，以验证谷间激子的存在及其特性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在外部电场作用下，双层WSe2中存在哪些类型的空间间接激子？
• RQ2 这些激子的能量顺序如何依赖于所施加电场的方向与大小？
• RQ3 所观测到的激子是否为动量间接型，即涉及布里渊区中不同谷的电子与空穴？
• RQ4 这些激子的圆偏振特性是否可通过掺杂与电场实现调控？
• RQ5 谷间耦合在稳定与表征这些激子态中起到何种作用？

主要发现

• 在电场调控下，双层WSe2中识别出三种不同类型的空间间接激子，包括其声子复现峰。
• 由于不同激子具有不同的垂直偶极矩，施加垂直电场可反转三种激子态之间的能量顺序。
• 从头算计算证实，所观测到的激子为动量间接型，电子来自Q谷，空穴来自K/Γ谷。
• 空间间接谷间激子表现出强且受掺杂影响的圆偏振特性，表明其谷极化可调。
• 这些激子的动量暗特性与高度可调性相结合，预示其在低损耗自旋电子学与光子器件中的潜力。
• 该体系展现出空间间接性与谷间间接性的独特组合，为调控激子相干性与自旋-谷锁定提供了新途径。