[论文解读] Steady state thermal transport in anharmonic systems

Juzar Thingna, J. L. Garc+1 more|arXiv (Cornell University)|Feb 28, 2012

Thermal properties of materials参考文献 5被引用 1

一句话总结

本文基于量子主方程建立了一套通用理论，用于描述非谐分子结在稳态下的热输运，推导出在瞬态与稳态下均适用的电流算符。研究发现，局域非线性显著抑制低温下的热导率，而非谐弹簧的影响可忽略不计；在双阱势中，势垒高度在所有温度下均导致负微分热导率。

ABSTRACT

We develop a general theory for thermal transport in anharmonic systems under the weak system-bath coupling approximation similar to the quantum master equation formalism. A current operator is derived, which is valid not only in the steady state, but in the transient regime as well. Here we focus on the effects of anharmonicity on the steady-state thermal conductance of a mono and diatomic molecular junctions. We also study molecules being confined in a double-well potential. We find that when the molecules have a non-linear on-site potential the low-temperature thermal conductance is dramatically affected by the strength of non-linearity, whereas for the diatomic molecule connected by an anharmonic spring the strength of anharmonicity plays almost no role in the low-temperature regime. In case of the molecules confined in a double-well potential we find that the height of the barrier greatly affects the thermal conductance; once the molecules can feel the effect of the barrier we observe negative differential thermal conductance at both high and low temperatures.

研究动机与目标

• 开发弱系统-环境耦合下非谐系统热输运的通用理论框架。
• 分析局域势能与原子间弹簧的非谐性对稳态热导率的影响。
• 研究双阱势垒在调控热输运特性中的作用。
• 确定负微分热导率在分子结中出现的条件。

提出的方法

• 将量子主方程形式化应用于描述非谐系统中的弱系统-环境耦合。
• 推导出适用于热输运分析的、在瞬态与稳态下均有效的电流算符。
• 将该形式化方法应用于具有非线性局域势或非谐弹簧势的单原子与双原子分子结。
• 对受限于双阱势中的分子进行建模，研究势垒高度对热导率的影响。
• 对热导率随温度、非线性强度与势垒高度变化的数值分析。

实验结果

研究问题

• RQ1 局域非谐性如何影响分子结在低温下的热导率？
• RQ2 非谐弹簧常数在决定低温下热导率方面起什么作用？
• RQ3 双阱势中的势垒高度如何影响不同温度范围内的热导率？
• RQ4 在何种条件下，非谐系统中会出现负微分热导率？
• RQ5 所推导的电流算符如何实现对热输运中稳态以外行为的分析？

主要发现

• 局域非线性显著抑制低温下的热导率，且抑制程度随非线性强度增加而增强。
• 在双原子结中，非谐弹簧对低温热导率的影响可忽略不计。
• 在双阱势中，势垒诱导效应的出现导致在低温与高温下均出现负微分热导率。
• 负微分热导率的大小取决于势垒高度，当系统对势垒敏感时效应更强。
• 所推导的电流算符可在瞬态与稳态两种情况下一致地评估热流。
• 非线性系统中的热导率与谐振模型预测值显著偏离，尤其在低温下更为明显。