[论文解读] Strain-induced enhancement of $T_c$ in infinite-layer Pr$_{0.8}$Sr$_{0.2}$NiO$_2$ films

X.M. Ren, Jiarui Li+14 more|arXiv (Cornell University)|Sep 13, 2021

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 37被引用 8

一句话总结

本研究展示了在无限层 Pr0.8Sr0.2NiO2 薄膜中，应变诱导的超导转变温度（Tc）提升，Tc 从在 SrTiO3 上的 9 K 提升至在压应力应变的 LSAT 基底上的 15 K。这种增强源于面内压应力应变下 Ni 3d–O 2p 杂化增强，从而强化了电荷转移特性，并在氧 K 边 XAS 中表现为前缘峰强度增加，表明氧轨道上的空穴掺杂程度更高，配对机制更强。

ABSTRACT

The mechanism of unconventional superconductivity in correlated materials remains a great challenge in condensed matter physics. The recent discovery of superconductivity in infinite-layer nickelates, as analog to high-Tc cuprates, has opened a new route to tackle this challenge. By growing 8 nm Pr0.8Sr0.2NiO2 films on the (LaAlO3)0.3(Sr2AlTaO6)0.7 substrate, we successfully raise the transition temperature Tc from 9 K in the widely studied SrTiO3-substrated nickelates into 15 K. By combining x-ray absorption spectroscopy with the first-principles and many-body simulations, we find a positive correlation between Tc and the pre-edge peak intensity, which can be attributed to the hybridization between Ni and O orbitals induced by the strain. Our result suggests that structural engineering can further enhance unconventional superconductivity, and the charge-transfer property plays a crucial role in the pairing strength.

研究动机与目标

• 研究应变在调控无限层镍酸盐中超导性方面的作用。
• 确定结构工程是否能够增强如镍酸盐等关联氧化物中的 Tc。
• 探究电荷转移特性、轨道杂化与超导配对强度之间的关联。
• 建立氧 K 边 XAS 前缘峰强度与镍酸盐薄膜中 Tc 之间的定量关联。

提出的方法

• 通过脉冲激光沉积和 CaH2 辅助还原法，在 SrTiO3 和 LSAT 基底上外延生长 8 nm 厚的 Pr0.8Sr0.2NiO2 薄膜。
• 利用高角度环形暗场（HAADF）和环形亮场（ABF）扫描透射电子显微镜（STEM）确认外延生长和相干的无限层结构。
• 采用四探针配置测量输运性质，从电阻率随温度的变化曲线中提取 Tc。
• 在氧 K 边进行 X 射线吸收谱（XAS）测量，以探测前缘峰强度，作为电荷转移特性和 Ni 3d–O 2p 杂化的特征指标。
• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）和 Wannier 紧束缚模型计算能带结构和轨道杂化参数。
• 通过可调 hopping 参数（tpd）的精确对角化模拟 XAS 谱，以建模应变效应，并将其与前缘峰强度和空穴分布相关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 不同基底产生的外延应变如何影响 Pr0.8Sr0.2NiO2 薄膜的超导转变温度 Tc？
• RQ2 Ni 3d–O 2p 轨道杂化在增强镍酸盐超导性方面起什么作用？
• RQ3 氧 K 边 XAS 中前缘峰强度在多大程度上与 Tc 和电荷转移特性相关？
• RQ4 能否通过应变工程调控电荷转移能隙并增强关联氧化物中的配对强度？

主要发现

• Pr0.8Sr0.2NiO2 薄膜的 Tc 从在 SrTiO3 上的 9 K 提升至在 LSAT 基底上的 15 K，归因于压应力应变。
• LSAT 基底生长的薄膜中，氧 K 边 XAS 的前缘峰强度显著增加，表明 Ni 3d–O 2p 杂化增强。
• 第一性原理和精确对角化模拟证实，应变下 tpd（Ni-O 跳跃积分）增加导致 O px,py 轨道上的空穴占据增加，且前缘特征更强。
• 建立了前缘峰强度与 Tc 之间的正相关关系，支持电荷转移特性在增强超导性中的作用。
• Tc 的应变诱导增强归因于杂化增强，这促使掺杂空穴重新分布至氧轨道，模拟了高温超导铜氧化物中的电荷转移机制。
• 结果表明，通过应变进行结构工程是增强过渡金属氧化物中非传统超导性的有效途径。