[论文解读] Strong Coupling Nature of the Excitonic Insulator State in Ta$_2$NiSe$_5$

K. Sugimoto, Satoshi Nishimoto+2 more|PubMed|Mar 15, 2018

Chalcogenide Semiconductor Thin Films被引用 5

一句话总结

该论文表明，Ta₂NiSe₅ 中存在一种由强电子-空穴吸引驱动的新奇激发子绝缘体态，尽管其非相互作用能带结构为能带重叠型半金属，但预形成的激发子仍会发生玻色-爱因斯坦凝聚（BEC）。通过密度泛函理论和密度矩阵重正化群（DMRG）计算，研究发现转变温度以上存在有限能隙，确立了一种与莫特绝缘体不同的新型绝缘体态，且该结果得到光学电导率和角分辨光电子能谱（ARPES）数据的强有力实验支持。

ABSTRACT

We analyze the measured optical conductivity spectra using the density-functional-theory-based electronic structure calculation and density-matrix renormalization group calculation of an effective model. We show that, in contrast to a conventional description, the Bose-Einstein condensation of preformed excitons occurs in Ta_{2}NiSe_{5}, despite the fact that a noninteracting band structure is a band-overlap semimetal rather than a small band-gap semiconductor. The system above the transition temperature is therefore not a semimetal but rather a state of preformed excitons with a finite band gap. A novel insulator state caused by the strong electron-hole attraction is thus established in a real material.

研究动机与目标

• 解决传统激发子绝缘体图像与Ta₂NiSe₅实验观测之间长期存在的矛盾。
• 确定在~0.4 eV处观测到的光学电导率峰是否源于激发子效应，而非能带跃迁或声子。
• 澄清尽管非相互作用能带结构为半金属，该体系是否在转变温度以上表现出预形成激发子的玻色-爱因斯坦凝聚（BEC）。
• 建立一种由强电子-空穴吸引驱动的新类型绝缘体态，与莫特绝缘体形成对比。
• 调和角分辨光电子能谱（ARPES）观测到的价带双峰结构与半金属能带结构及强关联效应之间的矛盾。

提出的方法

• 使用WIEN2k代码结合广义梯度近似进行密度泛函理论（DFT）计算，以模拟Ta₂NiSe₅和Ta₂NiS₅的电子结构。
• 构建一个低能有效三链 Hubbard 模型，以捕捉费米能级附近的本质物理行为。
• 应用密度矩阵重正化群（DMRG）方法，计算强关联区域的光学电导率和单粒子谱函数。
• 对有效模型采用平均场近似，推导基态和有限温度相图，包括BEC和FFLO型态。
• 将DFT与DMRG结果与实验光学电导率和ARPES数据进行比较，以验证理论模型。
• 利用有效模型模拟光激发和压力对能带结构及激发子序的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 Ta₂NiSe₅中~0.4 eV处显著的光学电导率峰是否源于激发子效应，而非能带跃迁或声子？
• RQ2 能否通过半金属能带结构与强电子-空穴吸引的结合，解释Ta₂NiSe₅价带中观测到的双峰结构？
• RQ3 尽管非相互作用能带结构为能带重叠型半金属，Ta₂NiSe₅中的激发子绝缘体态是否最适切地描述为预形成激发子的玻色-爱因斯坦凝聚（BEC）？
• RQ4 该体系如何在Tc以上保持有限能隙？这对绝缘态的本质意味着什么？
• RQ5 电子-空穴吸引在稳定一种与莫特绝缘体不同的新型绝缘体态中起何种作用？

主要发现

• Ta₂NiSe₅中~0.4 eV处的光学电导率峰归因于激发子跃迁，且在同构的Ta₂NiS₅中不存在，表明其具有多体起源。
• 尽管非相互作用能带结构为能带重叠型半金属（Eg < 0），Ta₂NiSe₅的基态仍为BEC型激发子绝缘体，且在Tc以上具有有限能隙。
• 有效三链Hubbard模型的DMRG计算证实，在强耦合区即使Eg ≈ 0，仍会涌现出BEC型激发子绝缘体态。
• ARPES数据中观测到的价带双峰结构可通过强电子-空穴吸引与半金属能带结构的模型成功再现，支持预形成激发子图像。
• 该体系在Tc以上表现出有限能隙和绝缘行为，表明绝缘态由强电子-空穴吸引预先形成，而非非相互作用极限下的能隙。
• 本研究确立了一种由强电子-空穴吸引驱动的新类型绝缘体态，与由强电子-电子排斥作用形成的莫特绝缘体形成鲜明对比。