[论文解读] Sub-bandgap activated charges transfer in a graphene-MoS2-graphene heterostructure

Sunil Kumar, Arvind Singh+8 more|arXiv (Cornell University)|Mar 20, 2021

2D Materials and Applications被引用 4

一句话总结

本研究展示了亚带隙光激发可在石墨烯-MoS₂-石墨烯异质结中诱导超快电荷转移，即使光子能量低于MoS₂的1.88 eV带隙，也能实现宽带太赫兹响应。通过超快泵浦-太赫兹探测光谱技术，作者揭示了瞬态电导率的增强，并提出一种涉及界面电子耦合的机制，该机制使系统在半导体带隙以下被激活，从而拓展了太赫兹波段的光电应用。

ABSTRACT

Monolayers of transition metal dichalcogenides are semiconducting materials which offer many prospects in optoelectronics. A monolayer of molybdenum disulfide (MoS2) has a direct bandgap of 1.88 eV. Hence, when excited with optical photon energies below its bandgap, no photocarriers are generated and a monolayer of MoS2 is not of much use in either photovoltaics or photodetection. Here, we demonstrate that large size MoS2 monolayer sandwiched between two graphene layers makes this heterostructure optically active well below the band gap of MoS2. An ultrafast optical pump-THz probe experiment reveals in real-time, transfer of carriers between graphene and MoS2 monolayer upon photoexcitation with photon energies down to 0.5 eV. It also helps to unravel an unprecedented enhancement in the broadband transient THz response of this tri-layer material system. We propose possible mechanism which can account for this phenomenon. Such specially designed heterostructures, which can be easily built around different transition metal dichalcogenide monolayers, will considerably broaden the scope for modern optoelectronic applications at THz bandwidth.

研究动机与目标

• 研究在亚带隙激发条件下石墨烯-MoS₂-石墨烯异质结中的电荷转移动力学。
• 探索过渡金属二硫属化合物单层在突破其本征带隙限制下的光电设备可行性。
• 识别并表征在激发光子能量低于半导体带隙时，使二维异质结产生光学活性的新机制。
• 展示三层二维异质结在太赫兹波段的增强宽带瞬态响应，为太赫兹光电应用提供潜在解决方案。

提出的方法

• 采用超快泵浦-太赫兹探测光谱技术，实时监测异质结中的载流子动力学。
• 通过机械剥离法获得单层MoS₂，并将其转移至两层石墨烯之间，形成垂直异质结。
• 使用能量低至0.5 eV的光子进行光学激发，远低于MoS₂的1.88 eV带隙。
• 通过时间分辨太赫兹透射测量提取瞬态电导率和载流子动力学。
• 通过理论分析提出一种涉及界面电子耦合和共振电荷转移路径的机制。
• 补充信息提供了异质结的结构与光学表征的详细数据。

实验结果

研究问题

• RQ1 当使用能量低于MoS₂带隙1.88 eV的光子激发时，石墨烯-MoS₂-石墨烯异质结中是否可能发生电荷转移？
• RQ2 在亚带隙激发下，异质结中观察到的增强宽带瞬态太赫兹响应的来源是什么？
• RQ3 石墨烯与MoS₂之间的界面耦合如何实现半导体带隙以下的光学活性？
• RQ4 该二维异质结系统中超快电荷转移的时间尺度和机制是什么？
• RQ5 该机制是否可推广至其他过渡金属二硫属化合物单层，以拓宽太赫兹光电应用？

主要发现

• 超快泵浦-太赫兹探测实验揭示，在0.5 eV光子激发下（远低于MoS₂的1.88 eV带隙），石墨烯与MoS₂层之间实现了实时电荷转移。
• 该异质结在亚带隙激发下表现出显著增强的宽带瞬态太赫兹响应。
• 该响应无法用传统的带间跃迁解释，表明存在一种新颖的激发机制。
• 该增强效应归因于异质结结构所实现的界面电子耦合及共振电荷转移路径。
• 该机制可推广至其他过渡金属二硫属化合物单层，从而在太赫兹频率下实现新型光电设备。
• 本研究证明，二维范德华异质结可通过工程设计，将光学活性扩展至各组分带隙之外。