[论文解读] Superconductivity tuned by the iron vacancy order in K$_{\bf x}$Fe$_{\bf 2-y}$Se$_2$

Wei Bao, Guangfu Li+7 more|arXiv (Cornell University)|Feb 17, 2011

Iron-based superconductors research被引用 7

一句话总结

本研究确定 $√{5}\times√{5}$ 铁空位有序结构为 K$_{x}$Fe$_{2-y}$Se$_2$ 的基态，超导性仅在该有序结构高度发展时出现，从而实现绝缘体到金属的转变，并随后出现 $T_c \approx 30$ K 的超导性。空位有序度通过 $I4/m$ 结构中的 Fe2/Fe1 比值量化，是调控金属行为和超导性的关键参数。

ABSTRACT

Combining in-depth neutron diffraction and systematic bulk studies, we discover that the $\sqrt{5} imes\sqrt{5}$ Fe vacancy order with its associated block antiferromagnetic order is the ground state, with varying occupancy ratio of the iron 16i and vacancy 4d sites, across the phase-diagram of K$_{\bf x}$Fe$_{\bf 2-y}$Se$_2$. The orthorhombic order with one of the four Fe sites vacant appears only at intermediate temperature as a competing phase. The material experiences an insulator to metal crossover when the $\sqrt{5} imes\sqrt{5}$ order has highly developed. Superconductivity occurs in such a metallic phase.

研究动机与目标

• 确定 K$_{x}$Fe$_{2-y}$Se$_2$ 在其相图中各组成与温度下的基态结构与磁序。
• 解决长期存在的竞争相混淆问题，特别是关于错误识别的 Néel 转变。
• 建立铁空位有序度与超导性出现之间的关联。
• 阐明铁价态与空位占据在调控电子性质中的作用。
• 基于中子衍射与宏观测量结果，构建 K$_{x}$Fe$_{2-y}$Se$_2$ 的综合相图。

提出的方法

• 使用 NCNR 的 BT-1 衍射仪对 K$_{0.99}$Fe$_{1.48}$Se$_2$ 进行高分辨率中子粉末衍射，波长分别为 $\lambda = 1.5403$ 和 $2.0783$ \AA。
• 利用 GSAS 软件精修核结构与磁结构，考虑铁杂质与空位位置的占据情况。
• 通过 PPMS 和配备炉膛的系统，在 4–300 K 范围内测量电阻率与磁化率，最高温度达 500 K。
• 采用电感耦合等离子体（ICP）与中子衍射精确测定 K 与 Fe 的化学计量比。
• 通过关联结构转变（如 $I4/mmm \to I4/m \to Pmna$）与电子及磁响应，绘制相图。
• 分析温度依赖的布拉格峰演化，追踪空位与磁结构的序参数。

实验结果

研究问题

• RQ1 K$_{x}$Fe$_{2-y}$Se$_2$ 的真实基态结构是什么？其随组成与温度如何变化？
• RQ2 为何超导性仅在 $√{5}\times√{5}$ 铁空位有序高度发展时出现？
• RQ3 该体系中此前被错误识别的 Néel 转变的起源是什么？
• RQ4 空位有序度如何调控绝缘体到金属的转变及超导转变？
• RQ5 铁价态、空位占据与 $√{5}\times√{5}$ 超结构稳定性之间的关系是什么？

主要发现

• 在 K$_{x}$Fe$_{2-y}$Se$_2$ 相图的整个范围内，具有块状反铁磁序的 $√{5}\times√{5}$ 铁空位有序结构是真正的基态。
• 具有 $\sqrt{2}\times\sqrt{2}$ 或 $2\sqrt{2}\times\sqrt{2}$ 超晶胞的 $Pmna$ 正交相是仅在 $T^* \approx 295$ K 以上观察到的亚稳竞争相。
• K$_{0.99}$Fe$_{1.48}$Se$_2$ 中的绝缘行为源于不完美的 $√{5}\times√{5}$ 有序结构引起的强杂质散射。
• 仅当 $√{5}\times√{5}$ 有序高度发展时，金属态才会出现，电阻率在 $T \approx 100$ K 附近呈现宽峰。
• 超导性出现在金属相中，$T_c \approx 30$ K 的超导转变在接近完美 $√{5}\times√{5}$ 有序的样品中被观测到。
• 所有样品的磁转变温度 $T_N$ 均保持较高，$\chi(T)$ 在 $T_N$ 和 $T^*$ 处的陡降归因于自旋激发谱中的各向异性能隙。